稀土-TiO<,2>-沸石三元光催化剂的制备及其光催化性能的研究

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随着环境污染日益严重,利用半导体光催化剂来催化降解有机物的研究已成为热点。TiO<,2>作为一种活性高、化学稳定性好、对人体无害的半导体,是理想的光催化剂。TiO<,2>作为光催化剂时,常使用悬浮体系。悬浮体系虽然简单方便,与反应物接触充分,光解效率较高,但因为TiO<,2>颗粒极为细小,使用中存在着难以回收、容易中毒,且当溶液中存在高价阳离子时,催化剂不易发散等缺点。负载后的TiO<,2>虽然催化活性稍有降低,但并不影响实际应用,并能克服上述不足,当使用较为先进的负载技术或(和)光化学反应器时,甚至会获得更高的催化效率。稀土元素由于具有独特的4f核外电子结构,并由此产生多样的电子能级,适当的掺杂能提高TiO<,2>的光催化能力。 实验选用HCl活化的斜发沸石作为TiO<,2>的载体,通过溶胶-凝胶法制备了稀土元素掺杂的、沸石负载的、具有较高稳定性的TiO<,2>三元光催化剂。使用IR、TG—DSC、XRD和SEM等手段对其进行了表征。以太阳光为光源,光降解甲基橙的实验表明,稀土元素掺杂量为0.5%wt时,光催化的效果达到最高。400℃热处理3h的光催化剂样品,其上负载的TiO<,2>为含有少量金红石相的锐钛矿相混晶,对甲基橙具有较高的分解速率。反应体系的温度越高,甲基橙最终分解率也越大。溶液初始浓度对光催化效果有一定的影响:光催化剂对较高浓度的甲基橙分解效果差。溶液的pH值为5时,光催化对甲基橙的分解效率最高。对于沸石负载的TiO<,2>光催化剂,其对不同有机物的光催化效果也不同,有机物的分子量和表面电荷最终决定光催化的效果。作为比较,实验采用微波辐射法制备了光催化剂样品,通过催化实验发现,微波辐射法是一种较好的制备沸石负载TiO<,2>光催化剂的方法,辐射时间为20min的样品光催化效果和400℃热处理3h样品的差距不大,且该方法快速,节省能源,但其制备过程中如何精确地控制样品水量有待进一步研究。实验采用H<,2>O<,2>光化学催化氧化法实现光催化剂的活化。实验结果表明:光催化剂活化后,其催化分解甲基橙的能力基本上能恢复到原先的水平,但活化次数增加后,光催化能力有一定的下降,应是由光催化剂的绝对失活引起。
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