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作为C1化工的主要产品之一,甲醇既是清洁燃料也是重要的有机化工原料。以甲醇作为原料,开发各种衍生化学品的绿色合成路径,已成为C1化学研究的热点。甲醇气相脱水制备二甲醚工艺是目前二甲醚的主要合成工艺,但该催化体系仍存在局部过热、烯烃副产物多、容易积碳失活等缺点。甲苯甲醇烷基化工艺是合成对二甲苯的新工艺,以甲醇为烷基化试剂更有助于实现工艺的绿色化。怎样有效提高对二甲苯的选择性是目前研究的重点问题。研发以分子筛催化剂为基础、高活性、高选择和高稳定性地合成二甲醚、对二甲苯的合成路线,对于促进甲醇的综合利用和C1化学工业的发展都具有重要的意义。论文以研发高效合成二甲醚、对二甲苯的绿色化工工艺为目标,分别从分子筛的合成、分子筛催化剂的结构特点和反应工艺条件等方面进行了详细的考察,取得的主要结果如下:1.在甲醇气相脱水合成二甲醚反应中,考察了分子筛的拓扑结构、酸性及反应工艺条件对反应的影响。研究发现,ZSM-22、ZSM-23和FER三种分子筛具有能够抑制hydrocarbon pool中间体的形成的合:适的拓扑结构,使得这三种分子筛催化剂具有很高的二甲醚选择性。分子筛的Bronsted酸中心和Lewis酸中心都是甲醇脱水反应的活性中心,而强酸中心是烯烃产生的主要场所。研究表明,采用硅铝比为60的HZSM-23分子筛作为催化剂,优化的工艺条件为:0.5g催化剂,原料空速5h-1,反应温度300℃,反应压力0.1Mpa,在此条件下甲醇转化率为95.1%,二甲醚选择性为95.5%。最后,基于文献和研究结果,提出了分子筛上甲醇脱水反应可能的路径。2.在甲苯甲醇烷基化合成对二甲苯反应中,考察了分子筛的拓扑结构、酸性、粒径及反应工艺条件的影响,并进一步对分子筛进行硼改性处理。研究发现,ZSM-5分子筛具有合适的孔道结构和易于调节的酸性,适合作为该反应的催化剂。通过提高硅铝比和合适量的硼改性来抑制分子筛的强酸中心以及窄化孔道,可以抑制甲苯的歧化和对二甲苯的异构化等副反应;通过控制分子筛的粒径,可以增大分子筛的扩散限制,从而实现提高对二甲苯选择性的目的。3.以碱性硅溶胶为硅源、偏铝酸钠为铝源、采用异丙胺来代替常规的模板剂—吡咯烷、二异丙醇胺、Diquat-7、Diquat-8和Diquat-12等,成功合成出了ZSM-23分子筛。结果表明,在硅铝比为60～150的范围内能够合成出晶相单一、结晶度良好的ZSM-23分子筛。模板剂浓度、体系的碱度以及水量是导致产物发生晶型转变和形貌改变的重要因素。在优化的条件下,稳定合成了纳米ZSM-23分子筛。