近年来新疆大量的煤炭资源相继被发现,但其中含有丰富的碱金属钠,其对NOx的生成和还原产生显著的影响。所以为更好的发展高碱煤低NOx燃烧技术,首先对燃煤过程中钠的迁移转化进行全面的探究。同时,N-N的结合是半焦还原NO中N2的生成最重要的一步,所以探究含氮半焦异相还原NO的反应机理及钠对其影响机制对高碱煤燃烧过程中NOx排放的控制有重要的意义。本课题基于上述背景,通过收集相关数据,结合固定床实验和密度泛函理论计算对上述内容展开研究。首先,通过总结归纳已发表论文中的相关数据,研究发现:绝大多数的高碱煤中的钠主要是以水溶性钠为主;同时在高于1000℃的燃烧温度下和还原气氛下,挥发到气相中的钠主要是以钠原子为主。所以在后续的研究中,脱灰煤负载NaCl以代表高碱煤中典型的钠,同时在理论计算中向反应半焦模型中引入钠原子。在固定床实验中,通过对比1300℃和1400℃下各样品异相还原NO的还原率、出口处烟气成分及其含量的演变曲线。研究发现,在还原初始阶段的NO化学吸附阶段,低添加量的NaCl促进了 NO的还原,且随着添加量的增加促进效果逐渐增强;并且NaCl促进了 NO的化学吸附,使更多的NO化学吸附在半焦表面。同时,半焦中N-6的含量与NO吸附量成正相关。温度的升高,有利于钠促进半焦异相还原NO反应。而在第二阶段的半焦气化阶段,NaCl的添加抑制了 CO2和半焦边缘碳原子的多相反应,半焦表面的含氮杂环对NO异相还原反应的参与较少,所以NaCl抑制了 CO的生成。另一方面,NaCl使NO该阶段的增长速率快。基于密度泛函理论采用Gaussian 16结合Multiwfn进一步探究含氮半焦异相还原的反应机理及钠对其影响机制。研究发现,在反应的第一阶段,钠通过增加NO化学吸附是的放热量和降低N2解吸附时的最高能垒,促进了 NO的异相还原,与实验结果一致。而在第二阶段,钠则通过增加CO解吸附时的最高能垒,抑制了 CO的生成,与实验结果一致。而C3原子减少了对半焦边缘前沿轨道的贡献,降低了反应物的化学活性,不利于后续反应的进行,也与实验结果一致。