【摘 要】
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本论文以MoS_2为基础材料,通过调控其尺寸、几何构型、缺陷和空位、掺杂、物相等调节MoS_2基催化剂的电子结构,构建高活性催化面,加速电解水的动力学过程,促进析氢和析氧反应的进行,具体内容如下:(1)采用油-水两相法和阴离子交换反应,合成了由纳米片组装的氧掺杂中空MoS_2(H-O-MoS_2)纳米微球。在电流密度为10 m A cm-2时,析氢过电位为207 m V,Tafel斜率为65 m
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本论文以MoS2为基础材料,通过调控其尺寸、几何构型、缺陷和空位、掺杂、物相等调节MoS2基催化剂的电子结构,构建高活性催化面,加速电解水的动力学过程,促进析氢和析氧反应的进行,具体内容如下:（1）采用油-水两相法和阴离子交换反应,合成了由纳米片组装的氧掺杂中空MoS2（H-O-MoS2）纳米微球。在电流密度为10 m A cm-2时,析氢过电位为207 m V,Tafel斜率为65 m V dec-1。第一性原理计算表明:氧掺杂可调制MoS2的电子结构,导致催化惰性基面的高度活化和电导率大幅度提高,以此提高了电解水制氢过程中氢的吸附脱附速率。（2）利用油-水微乳液法合成单分散、均匀的蛋黄-蛋壳结构的O-MoS2微球。氧掺杂导致的硫空位引导Pt纳米颗粒（约10.9 nm）锚定在O-MoS2微球外壳生成O-MoS2@Pt纳米反应器。EPR,XPS和XAFS协同研究了Pt的锚定机制。O-MoS2@Pt纳米反应器在碱性介质中表现出244 m V的析氧过电位(10 m A cm-2),53 m V dec-1的塔菲尔斜率,优于商业Ir O2和目前已报道的绝大多数MoS2基催化剂,同时,催化剂在24小时内展现了优异的循环耐久性。（3）采用油水微乳液法,成功合成具有明确的三层“导体/催化剂/保护层”的单分散、夹层结构的MoO2/MoS2/C中空纳米反应器,在全pH范围内有效促进电催化析氢反应。优化后的MoO2/MoS2/C纳米反应器在酸性、碱性和中性介质中的过电压分别为77、91和97 m V(10 m A cm-2),Tafel斜率分别为41、49和53 m V dec-1,优于目前报道的大多数MoS2基电催化剂。原位产生的缺陷碳壳（2～3 nm）阻止了电催化剂在酸性和碱性介质中的腐蚀,并通过原位Raman和XRD表征验证了其结构和组成的稳定性。
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