氧化石墨烯/天然高分子复合水凝胶的制备及对阳离子染料吸附性能

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氧化石墨烯(GO)作为具有多种含氧官能团的碳纳米材料,亲水性强,已被广泛应用于水凝胶制备中;阿拉伯胶(GA)是一种天然高分子,安全无害、廉价易得、生物相容性高且可以生物降解,含有羟基(OH)、羧基(COOH)等基团,具有亲水性,是制备生物质吸附剂的良好材料。本文首先采用改进Hummers法来制备GO,然后以GA、GO为添加组分,2-丙烯酰胺基-2-甲基丙磺酸(AMPS)和丙烯酰胺(AM)为有机单体,通过一步水热法来分别制备GO/GA-g-PAMPS和GO/GA-g-P(AMPS-co-AM)两种复合水凝胶。复合水凝胶的结构利用FTIR、XRD和SEM进行表征。研究了GO含量、GA含量、盐溶液浓度、溶液p H、染料初始浓度、吸附时间、吸附温度对阳离子染料亚甲基蓝(MB)和结晶紫(CV)吸附性能影响,并对吸附机理进行了讨论。实验结果如下:1、GO/GA-g-PAMPS复合水凝胶以GO质量浓度为0.3 g/L、GA为0.3 g、AMPS为2.0 g,60℃恒温反应为最佳制备条件。FTIR结果表明GO与高分子GA、有机单体AMPS等发生了接枝共聚反应;XRD结果表明复合水凝胶具有无定形结构,GO和聚合物发生了反应。SEM可以看出GO/GA-g-PAMPS水凝胶孔径较大,片层结构明显,说明GO与GA-g-PAMPS具有较好的相容性。力学性能测试表明GO/GA-g-PAMPS复合水凝胶机械强度明显增强。在GO质量浓度为0.3g/L,水凝胶用量为0.05 g,溶液p H为7,温度为50℃,染料初始质量浓度为200mg/L时,水凝胶对MB和CV吸附量分别为395.68、381.70 mg/g、吸附率分别为98.08%、96.03%。经过5次循环后,凝胶对MB和CV吸附率仍能达到82.55%和81.23%。吸附等温线和动力学研究表明,凝胶对MB吸附更符合Freundlich模型,对CV吸附更符合Langmuir模型,准二级动力学模型更能拟合MB和CV阳离子染料吸附过程。热力学结果表明水凝胶对MB和CV染料分子的吸附是自发、吸热和混乱度增加的过程。2、GO/GA-g-P(AMPS-co-AM)复合水凝胶以GO质量浓度为0.3 g/L、GA为0.3 g、AMPS为2.0 g、AM为0.686 g,60℃恒温反应为最佳制备条件。FTIR结果表明GA和AMPS、AM发生了接枝共聚反应;XRD结果表明GO和聚合物基质发生了反应。SEM可以看出加入GO后,凝胶表面更为粗糙,具有更明确的多孔表面,反应了GO在聚合物基质具有较好相容性,在水凝胶中分布良好。力学性能测试表明GO/GA-g-P(AMPS-co-AM)与GO/GA-g-PAMPS复合水凝胶都具有较高机械强度。在与GO/GA-g-PAMPS同等实验条件下,水凝胶对MB和CV吸附量和吸附率分别为396.54、394.69 mg/g和99.02、97.80%,吸附能力有了提高。得到与GO/GA-g-PAMPS相同吸附等温线、动力学和热力学研究结果。通过5次循环-解吸实验后,凝胶对MB和CV吸附率仍能达到87.02%和84.76%。图[35]表[10]参[87]
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