用于糖尿病生物标志物检测的纳微传感器的构建与性能研究

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糖尿病是一种全球范围内的公共健康问题,由于血糖浓度升高,常常会导致肾衰竭、失明、心脏病、肢体截肢等其他并发症的产生。因此,糖尿病的日常监测对于病情的管理与控制十分重要。近年来,针对糖尿病生物标志物葡萄糖与呼出气丙酮的电化学生物传感器与气体传感器被研究人员广泛研究。相较于医疗机构中复杂的检查流程,这种便携准确的及时医疗护理(POC)传感设备将使糖尿病的日常监测更加便捷。敏感材料作为传感器的核心元件,对传感性能起着至关重要的作用。迄今为止,大量具有纳微米结构的材料已被证明具有类似生物酶的催化特性。相较于常规的生物酶传感器,无酶纳微米材料传感器制备方法更为简便,价格低廉,稳定性好且具有优异的催化性能。其中,具有尖晶石结构的双金属氧化物纳微米材料由于多种价态金属离子的协同作用有利于电子传递,因而表现出优越的导电性与电催化活性,是制备糖尿病传感器敏感元件的潜在材料。本文基于双金属氧化物材料构建了两种电化学葡萄糖传感器与一种丙酮气体传感器,研究了各传感器敏感材料对葡萄糖或丙酮的催化传感性能,考察了传感器的最佳测试条件、灵敏度、检测限、抗干扰性及稳定性等性能,主要内容分为三部分:(1)选用生物相容性较好的柔性碳布(carbon cloth,CC)作为电化学电极基底,通过水热及退火两步法在碳布上直接生长Zn Co2O4纳米片阵列(Zn Co2O4NSAs/CC),构建一种无粘合剂的三维结构(3D)电化学葡萄糖传感器。电化学性能测试结果显示,在碱性条件下,Zn Co2O4NSAs/CC对葡萄糖具有良好的催化传感性能,灵敏度为2004μA m M-1cm-2,检测限为1.14μM,且具有良好的选择性和稳定性。该方法简便易行,为设计其他高性能双金属氧化物电极奠定基础。(2)以碳布为基底,通过二次水热及退火方法原位合成层状NiCo2O4@NiMoO4核-壳杂化纳米线/纳米片阵列(NiCo2O4@NiMoO4NWSAs/CC)并用于无酶葡萄糖传感研究。结果表明,相比于纯NiCo2O4纳米棒阵列电极,杂化物电极对葡萄糖分子表现出更好的催化活性,其最佳工作电位为0.50 V,在葡萄糖浓度为0-0.8 m M时,灵敏度高至9557μA m M-1cm-2,检测限低至0.24μM,且具有良好的选择性和重复性。(3)针对糖尿病人呼出气丙酮,通过简单的共沉淀及退火两步法合成了Zn2Sn O4/Sn O2微米立方体结构材料,并制备成气体传感器用于丙酮测试。结果表明,该传感器对丙酮具有较高的选择性,最佳工作温度为250℃,灵敏度为20.4,检测限远低于糖尿病患者最低呼出量1.8 ppm,在糖尿病无痛呼吸诊断技术中具有广阔的应用前景。
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