现代工业社会,化石能源的燃烧排放出大量的CO2,造成冰川融化、温室效应等全球气候性危机,影响人类的生产和生活。近些年人们一直致力于捕获CO2并将其还原转化为可以被人类利用的碳氢化合物,以降低大气中CO2的含量,实现碳循环。由于CO2分子非常稳定,因此需要有效的催化剂实现其转化和利用。金属催化剂特别是Cu基催化剂,因其廉价易制备等特点,对CO2的还原转化具有较高的催化效率。在众多CO2还原生成的产物中,甲醇（CH3OH）不仅具有清洁燃烧、高生物降解性的特点,而且是一些高价值下游产品的关键原料。因此,催化CO2还原生成CH3OH受到大家的广泛关注。本文从第一性原理计算的角度研究了幻数结构Cu3可以稳定吸附在MoS2/Ag（111）异质结衬底上,形成稳定的Cu3/MoS2/Ag（111）催化剂,通过对比研究Cu3/MoS2/Ag（111）催化CO2加氢制备CH3OH的两个反应路径,结果表明,CO2更倾向于通过*HCOO路径进行加氢形成CH3OH,反应过程中决速步的反应势垒为0.96 e V。该研究为实验上制备稳定的负载型Cu基催化剂以及催化还原CO2提供了理论指导。本篇论文的章节内容分布如下:第一章节介绍了CO2催化还原的背景知识和常用的催化剂种类,重点介绍了Cu基催化剂在催化CO2还原方面的进展、现状和存在的不足之处,以及常见的改良Cu基催化剂的方法,然后介绍了二维材料MoS2作为金属催化剂的负载材料的优势。第二章节介绍了密度泛函理论和使用的计算软件以及具体的计算细节。第三章节介绍了本文的催化剂主体,通过比较分析气相中的CuN（Cu团簇）和CuN吸附在MoS2/Ag（111）异质结上的能量二阶差分,发现Cu3是幻数结构,可以稳定吸附在衬底上,进一步分析了吸附前后的电子结构性质以及界面处的电荷转移情况,最终确定了Cu3/MoS2/Ag（111）催化剂主体。第四章节介绍了Cu3/MoS2/Ag（111）催化剂对CO2的还原转化,确定了生成CH3OH的反应路径,并给出了反应过程中需要克服的势垒。首先研究了CO2的吸附构型,通过比较分子吸附前后的电荷转移、电子结构、键长键角等物理量的变化,证明了CO2分子在该结构上可以稳定吸附并被激活。然后研究了H2在该催化剂上的吸附和解离情况,发现解离势垒仅有0.37 e V,证明该催化剂具有良好的解离H2的能力,解离得到的吸附在催化剂上的H（*H）可以作为后续加氢反应的氢源。最后,比较分析沿*COOH和*HCOO两条路径催化CO2生成CH3OH的反应过程,计算表明,CO2更倾向于沿*HCOO这条路径进行加氢还原,沿*HCOO路径反应的决速步势垒为0.96 e V。第五章节是对本文工作的总结以及对未来的展望。