燃料电池复合载体及铂基催化剂的制备和应用

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质子交换膜燃料电池是直接将化学能转化为电能的一种装置,具有能量转换率高、燃料来源广泛、对环境无污染、迅速启动等优点而备受关注。以氢气为燃料的燃料电池非常适合作为绿色新能源汽车的动力能源,可解决汽车工业发展带来的环境与能源问题,为汽车工业未来发展带来新的契机。然而,燃料电池的高成本问题是动力燃料电池大规模产业化与商业化道路上的巨大挑战。目前燃料电池催化剂中性能最好的催化剂是铂基催化剂,但是由于铂资源有限且价格昂贵,所以如何充分提高铂的利用率和催化剂的催化活性是燃料电池的商业化大规模应用的关键。本文以提高燃料电池电催化剂的活性和利用率为目标,通过优化载体材料结构及活性组分结构两个方面设计和制备了催化剂。首先采用化学镀镍-磷合金(Ni-P)的方法在碳纳米管(CNT)表面制备了均匀分散的Ni-P/CNT,随后通过化学气相沉积法在NiP/CNT上生长碳纳米纤维(CNF)制备了新型复合材料Ni-P/CNT-CNF。这种复合材料通过Ni3P颗粒将具有高导电性的CNT和具有丰富缺陷位点的CNF结合起来了。通过扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、X射线衍射(XRD)、比表面积分析(BET)、热重分析(TGA)以及亲水性分析,对复合材料进行了表征,并将这种复合材料作为非贵金属催化剂应用于碱性氧还原反应(ORR)以评估其电化学性能。研究发现,这种具有随机取向结构的复合材料显示出满意的ORR活性以及在碱性溶液中显示出优异的甲醇耐受性。第二,采用化学镀镍以及化学气相沉积法制备了复合载体Ni3P/CNT-CNF,并通过微波辅助乙二醇还原法制备了这种复合载体材料负载的铂基催化剂(Pt/Ni3P/CNT-CNF)。通过SEM,TEM,XRD和TGA表征了载体材料Ni3P/CNT-CNF和Pt/Ni3P/CNT-CNF催化剂结构形貌特征,并通过催化甲醇氧化(MOR)和氧还原反应(ORR)评价其电催化剂性能。研究发现,通过氢吸脱附循环伏安法测得Pt/Ni3P/CNT-CNF电化学活性比表面积(ECSA)为95 m2·g-1,通过CO溶出伏安法测得的ECSA为106 m2·g-1,与商业Pt/CJM和Pt/CNT催化剂相比,Pt/Ni3P/CNT-CNF对MOR和ORR催化活性增强,而这可归功于Ni3P/CNT-CNF复合载体具有优异的导电性和传质能力。第三,采用水热法制备了多面体铜纳米颗粒,随后通过置换还原法制备了低铂双金属Cu-Pt电催化剂,探究了不同组分含量Cu-Pt电催化剂的甲醇氧化和氧还原性能。研究发现,这种低铂双金属Cu-Pt电催化剂在燃料电池反应中显现出很高的铂利用率。
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