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药物与个人护理品（PPCPs）在日常生活中大量使用,环境中被频繁检出,因其对环境和人类健康构成不可预知的危害,已成为环境科学领域广泛关注的一类新型有机污染物。随着纳米科技的发展,碳基纳米材料的大量使用不可避免地导致其释放到环境介质中,碳基纳米材料与有机污染物在环境中共存是一种普遍现象。石墨烯作为碳基纳米材料中的典型代表,在PPCPs等有机污染物的环境修复领域有着大量报道。然而,石墨烯对有机污染物环境行为的影响机制尚不明确。广谱性杀菌剂三氯生是一种全球备受关注的代表性PPCPs污染物,研究其在石墨烯共存下的环境行为规律具有重要的环境意义和科学价值。论文综合运用放射性同位素示踪技术和现代仪器分析技术,对比研究了石墨烯共存/非共存条件下,14C-三氯生在土壤和土壤-植物系统中的污染演变、赋存形态和代谢转化特征,并探讨了石墨烯对14C-三氯生上述行为的影响机制。主要结果如下:（1）14C-三氯生在土壤中的污染演变、降解转化及其影响机制14C-三氯生在红砂土（S1）中的可提取残留（ER）显著高于黄松土（S2）与滨海盐土（S3）（p<0.05）,结合残留（BR）呈现出S3（40.8%）>S2（29.1%）>S1（11.2%）的变化趋势,矿化量呈现S2（63.4%）>S3（39.2%）>S1（11.1%）的规律。14C-三氯生在三种供试土壤中的半衰期分别为187.8 d（S1）、21.2 d（S2）、27.2 d（S3）,降解产物均为甲基三氯生（M1）和三氯生脱氯二聚体（M2）,但降解产物动态规律与土壤类型有关,甲基三氯生占引入量的百分比分别为1.10–11.0%（S1）、2.83–8.84%（S2）、3.92–6.64%（S3）。其中M2在三氯生的土壤降解研究中未见报道,占引入量的百分比为1.12–1.45%（S1）,0.72–1.93%（S2）,0.62–1.20%（S3）。在整个培养过程中,三种土壤中细菌的丰富度呈现S2>S3>S1的趋势,其中Burkholderia-Caballeronia-Paraburkholderia,Pseudomonas（假单胞菌属）,Sphingomonas（鞘氨醇单胞菌）和Bacillus（芽孢杆菌）的相对丰度均有所增加,推测其参与了三氯生的降解过程,其中,假单胞菌属和鞘氨醇单胞菌属起主导作用。（2）石墨烯共存下14C-三氯生在土壤中的行为与归趋研究氧化石墨烯（GO）、还原氧化石墨烯（RGO）、多层氧化石墨烯（MGO）、多层石墨烯（MG）、石墨烯薄片（GS）对14C-三氯生在土壤中的吸附作用影响可知,RGO对14C-三氯生在土壤中的吸附作用影响最为显著,且吸附量随着RGO引入量的增加而增加。在RGO与三氯生共存下,S1中可提取残留与三氯生母体含量随着RGO的引入量增加而降低,S2和S3中,0–21 d时同S1变化规律相同,但随后呈现相反的变化趋势。在高添加水平下(500 mg·kg-1土壤)RGO能显著促进BR的形成,与空白对照组相比,分别增加了13.3%（S1）,16.3%（S2）和22.1%（S3）,同时抑制14C-三氯生及其代谢产物在土壤中的矿化脱毒,与空白对照组相比,分别下降了2.8%（S1）,30.6%（S2）和31.1%（S3）。RGO(500 mg·kg-1)的处理组中,不同土壤中母体的半衰期较空白对照组呈现不同趋势,其中在S1中缩短了17 d,S2和S3中分别延长了2.2 d和13.8 d。添加RGO与否不会改变降解产物的种类,但是推迟了产物的形成时间。RGO未影响S1中细菌的丰富度,但降低了S2和S3中土壤细菌的丰富度;另外,培养后期（84 d–112 d）RGO影响细菌的群落组成,其中500 mg·kg-1处理组影响最为显著。RGO会抑制三氯生可能的降解菌属丰度增加,对于鞘氨醇单胞菌的抑制作用最明显。推测RGO可能通过影响细菌群落多样性来影响三氯生在土壤中的环境行为。（3）石墨烯共存下14C-三氯生在植物中的吸收运转、残留定向积累规律在未添加RGO的土壤-花生/萝卜种植体系中,仅有小于1.70%的14C-三氯生被花生和萝卜植株吸收,绝大部分放射性组分仍持留在土壤中,且被吸收的14C-三氯生残留主要富集在根部,难以向地上部运输。选择土壤-萝卜种植体系进行石墨烯对14C-三氯生行为归趋的影响机制研究,RGO可以抑制14C-三氯生在土壤中的消减,在培养至30 d时,14C-三氯生母体随着RGO添加量的增加而降低,30 d后呈现相反的变化趋势。RGO与14C-三氯生共存不会改变三氯生在土壤中的降解产物,但会抑制其在土壤中的降解速率,推迟其脱氯二聚体的形成。当RGO添加量高于250 mg·kg-1时,可显著抑制14C-三氯生在萝卜植株中各部位的富集,且对根部的富集影响最显著。另外,RGO提高了三氯生从地下部向地上部的转运能力。通过对该体系下萝卜植株中三氯生可提取残留组成分析,三种代谢产物分别为硫酸化葡萄糖与三氯生轭合物（M3）,硫酸化三氯生（M4）和脱氯三氯生（M5）,添加RGO会影响三氯生在萝卜植株中的代谢产物组成。论文研究发现石墨烯能显著改变三氯生在土壤中的污染演变、赋存形态和代谢转化规律,并且可促进三氯生与土壤基质形成结合残留,研究还证实石墨烯能改变三氯生在土壤-萝卜种植体系中的残留赋存形态和消减规律,亦可减少萝卜植株对三氯生的积累,进而降低其生物有效性,影响萝卜植株中代谢产物的组成。论文研究结果为科学评价石墨烯共存下三氯生的环境安全性提供了更为客观的数据支撑,并为同类研究提供可资借鉴的技术方法。