改良Fenton法去除土壤中多环芳烃的研究

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多环芳烃(Polycyclic aromatic hydrocarbons,简称PAHs)是具有“三致”效应的一类有机污染物,辛醇-水分配系数高,具有低水溶性和憎水性,属于典型的难降解有机污染物。在环境中普遍存在,土壤是PAHs累积和迁移的重要介质,环境中的PAHs可由大气沉降、污水灌溉等途径进入土壤,严重危害了生态系统和人体的健康。因此,寻求一种合理的处理及修复技术变得越发重要。  本文选取美国环保局(USEPA)提出的16种优先监测的PAHs中的12种为目标化合物,研究了不同种类表面活性剂对PAHs的洗脱效果和改良Fenton法对12种PAHs去除效果,以期对理论研究和实际应用提供基础数据。本研究由三部分组成。  第一部分:采用高效液相色谱法为土壤中PAHs的检测方法,比较了索氏提取法和微波萃取法的提取效果,确定了层析柱的淋洗体积并优化了色谱条件,提出最佳技术参数,并对实际土壤进行了测定。结果表明15种PAHs在30min内得到了良好的洗脱和分离。用索氏提取法提取土壤中PAHs,平均回收率在65.180%~87.68%之间。层析柱林淋洗体积为50mL时,对多环芳烃的回收率较高,柱淋洗的PAHs回收率达80.84%~96.20%。焦化厂土壤受到了12种PAHs的污染,且含量均超过了0.1mg/kg,污染严重。  第二部分:研究了单一阴离子表面活性剂十二烷基硫酸钠(SDS)、非离子表面活性剂吐温20(Tween20)、吐温80(Tween80)及曲拉通X-100(TX100)以及阴-非混合表面活性剂(SDS-Tween20、SDS-Tween80及SDS-TX100)在不同剂量下对土壤中12种PAHs的洗脱作用。结果表明,SDS的洗脱效果优于3种非离子表面活性剂,且在4mL时对12种PAHs洗脱效果最好,对低、高环芳烃的去除率分别为76.39%及87.2%。3种混合表面活性剂中,SDS-Tween20在溶液体积比为1∶1.5(SDS为4mL,Tween20为6mL)时对PAHs总去除率为87.9626%,洗脱效果最好,为最终选择的表面活性剂组合。  第三部分:在前面研究的基础上,采用SDS-Tween20对实验土壤洗脱后,以Fe2+、柠檬酸的量与过氧化氢的量为变量,在pH中性条件下进行实验,确定实验中所用试剂量,最后研究了处理效果随时间的变化,并用处理后土壤的pH、有机质及过氧化氢酶活性来表征处理后土壤质量。结果表明,209污染土壤中加入FeSO4.7H2O和柠檬酸各24mmol,H2O2加入量为96mmol,反应时间为24h时,对PAHs的总去除率达到87.0906%,去除效果最好,处理后土壤pH为6.29,接近中性,有机质为22.5672g/kg,过氧化氢酶活性为1.026mL(0.1mol/L KMnO4)/(h.g),处理后土壤中12PAHs含量达到了展览会用地土壤环境质量评价标准(暂行)要求。
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