【摘 要】
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根据Tyler提出的氧插入机理,复合氧化物中的氧空位可被视为天然的赝电容储能点位,本身具有氧空穴结构的烧绿石型复合氧化物是一类具有很大潜力的电化学储能材料,可以通过在其A位或B位掺杂低价元素来调控氧空穴的浓度,从而增加电荷储存位点。为了改善当前柔性超级电容器存在的工作电压有限、能量密度低等问题,本论文采用静电纺丝技术结合低温煅烧制备了具有较高电化学储能性能的烧绿石型无机复合氧化物（La2Ti2O7
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根据Tyler提出的氧插入机理,复合氧化物中的氧空位可被视为天然的赝电容储能点位,本身具有氧空穴结构的烧绿石型复合氧化物是一类具有很大潜力的电化学储能材料,可以通过在其A位或B位掺杂低价元素来调控氧空穴的浓度,从而增加电荷储存位点。为了改善当前柔性超级电容器存在的工作电压有限、能量密度低等问题,本论文采用静电纺丝技术结合低温煅烧制备了具有较高电化学储能性能的烧绿石型无机复合氧化物（La2Ti2O7）纳米纤维薄膜,进一步通过A位或B位掺杂来优化其性能,引入一定量的Sr、Y等元素获得了电化学性能更为优越的LaxSr2-xTi2O7、La2Ti2-xYxO7纳米纤维膜,本文的主要研究内容如下:（1）通过考察不同烧结温度对钛酸镧薄膜的微观形貌以及晶相结构的影响,确定了静电纺丝以及较低温煅烧制备钛酸镧薄膜的工艺,经过晶相、微观形貌、电化学特性的综合评价获得了最佳的烧结制备温度。分别考察了LTO纳米纤维作为电极活性物质在1M KOH（p H=14）,1M Na2SO4（p H=7）,1M H2SO4（p H=1）等不同电解液中的电化学性能变化,确定最优的电解质溶液。其后以最佳烧结温度制备的LTO纳米纤维作为电极的活性物质,结合最佳电解液组装了超级电容器器件并研究其电化学性能。（2）开展B位掺杂钛酸镧研究,用静电纺丝法制备了一系列不同Y掺杂比例的La2Ti2-xYxO7纳米纤维膜,通过XRD、SEM、TEM等表征手段,研究不同比例的Y在B位掺杂对钛酸镧纳米纤维、微观形貌、元素组成、晶格结构以及电化学储能性能等方面的影响,确定了最佳Y掺杂的比例为x=0.2。以最佳Y掺杂比例的纳米纤维作为电极活性物质,制备了柔性超级电容器器件并研究其电化学性能。（3）开展A位掺杂钛酸镧研究,通过静电纺丝法制备了一系列不同比例Sr掺杂的La2-xSrxTi2O7纳米纤维膜。通过对不同Sr掺杂量的La2-xSrxTi2O7纳米纤维膜的微观形貌、元素组成、晶格结构以及储能效率等的研究,确定了最佳Sr掺杂比例x=0.3。以最佳Sr掺杂比例的纳米纤维膜作为电极活性物质,制备出了柔性超级电容器器件并研究其电化学性能,并与之前的研究结果做比较,以确定钛酸镧的最优改性方案。总之,本文静电纺丝制备出的烧绿石型无机复合氧化物纳米纤维膜具备高比表面积及良好的柔性,可以用作储能器件的电极活性物质,研究表明通过A位或B位适量掺杂可有效提升电化学性能,进而能够得到高性能的柔性超级电容器器件。
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