近年来,钙钛矿太阳能电池因其出色的光电性能得到迅速发展,并成为新一代薄膜太阳能电池中的佼佼者。要实现电池的可穿戴应用,在满足可穿戴市场对其光电转换效率要求的同时,还需发展出质量更轻、柔性更好,甚至可变化角度、可拉伸、可水洗、可降解的电池,从而满足可穿戴产品和各种便携式电子设备持续绿色能源供应需求。本论文紧紧围绕如何提高钙钛矿电池的效率和可穿戴性展开,从界面调控、结构设计出发,主要研究了高质量钙钛矿薄膜的制备以及面向可穿戴应用的高性能器件组装,主要开展了以下几方面的工作:结合晶种诱导熟化过程,优化了钙钛矿太阳能电池各层间界面:通过溶液处理法在电子传输层上构建了超薄的CdSe量子点层,作为晶种诱导产生晶粒尺寸小、尺寸分布窄的结晶钙钛矿薄膜。通过简单的MABr奥斯瓦尔德熟化处理,将小尺寸晶体再结晶成大颗粒、无针孔的钙钛矿晶粒,有利于减少薄膜缺陷和降低缺陷态密度。应用第一性原理计算,表明CdSe量子点和钙钛矿形成完全结晶异质结,证实了电子可以更快、更有效地移动。通过晶种诱导和奥斯瓦尔德熟化相结合,有效地控制了钙钛矿结晶速率,优化了钙钛矿太阳能电池各层间界面,成功获得了高效的光电性能,最大光电转换效率达到15.68%。采用水热合成纳米晶体,制备了低温柔性高效钙钛矿电池器件:采用水热法成功合成高质量SnO₂纳米晶,颗粒大小约为60 nm,分散均匀且没有团聚现象。将分散良好的SnO₂纳米晶胶体旋涂后低温烧结制备高性能电子传输层,其致密层具有结晶度高、均匀性好、粗糙度低等特点,实现了对导电基体的良好覆盖,有利于高质量钙钛矿薄膜生长。通过反溶剂连续两步旋涂法制备了钙钛矿活性层,组装了柔性钙钛矿太阳能电池,器件表现出优异性能,其效率达到17.68%,还表现出较低迟滞效应以及良好弯曲稳定性及热稳定性。应用简单高效致动基底,实现了复杂外界坏境下高效稳定输出:设计了一种简单的低密度聚乙烯/聚丙烯（LDPE/PP）致动基底,在近红外光（NIR）辐照下发生弯曲形变,曲率超过1.0 cm^-1,弯曲角度超过180°。探究了LDPE/PP基底致动原理:红外辐照升温引起薄膜微观形貌变化,产生内部应力所致。设计了趋光行走电池,进一步分析了行走原理:由器件静摩擦力和基底在NIR照射后收缩产生正向推力共同作用使器件沿NIR光方向行走。设计器件具有10 mm min^-1高步行速度、优良力学性能和17.75%高光电转化效率。动态实时最大输出功率达到21.5 mW cm^-2,能够满足随身可穿戴设备能源需求。通过蛇形岛链结构设计,获得了可拉伸水洗钙钛矿太阳能电池:设计了蛇形互连岛链结构,制备了具有稳定输出性能的高度可拉伸和防水防潮钙钛矿太阳能电池。岛链结构能在一定程度上承受拉伸过程中的表面切向力,使导电ITO在PET基底上的附着性能免受拉伸过程影响,从而表现出良好导电性和拉伸稳定性。Eco-flex防水硅胶层由于含有硅氧键,具有良好防潮防水性能,封装的钙钛矿太阳能电池可以在高湿度环境中有效运行。该项工作在实现拉伸性同时还具备防水防潮能力,且太阳能电池在保持高效率同时也具有良好稳定性,这在钙钛矿太阳能电池领域尚属首次。合成生物降解导电电极,构筑了全生命周期环境友好电池器件:通过开发半月面辅助溶液打印工艺一步制备了正交Ag NWs,揭示了正交排列的机理:基底移动产生的水平剪切力与Ag NWs在垂直三相接触线的表面能最大化所致。与生物可降解聚酯（PGSU）集成,柔性电极表现出高电导率（52.60?/sq）、低表面粗糙度（².77 nm）和优异光学透过率（⁹0%）。在此电极上制备的钙钛矿薄膜结晶致密且具有较大晶粒,这是由于前驱体溶液/电极界面向下的表面张力可以减缓溶剂蒸发,继而减少晶体成核数量,由此形成大尺寸晶粒的钙钛矿薄膜。基于Ag NWs/PGSU电极的电池表现出较高PCE（17.51%）。制备的器件可以在一周内被微生物彻底降解,为服用可穿戴能源器件的全生命周期环境友好应用迈出坚实一步。