1960-2014年中国典型非故意产生的持久性有机污染物排放及时空分布特征

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持久性污染物对生物健康以及环境安全的危害已经被人们广泛知晓,随着《关于<持久性有机污染物>的斯德哥尔摩公约》的签署,签约的国家和地区采取了各种减排控制措施,使得故意产生的持久性有机污染物大大降低,非故意产生(即随燃烧和工业过程以及产品杂质被无意释放到环境中)的持久性污染物所占的排放比例越来越大,甚至已经超过故意产生的持久性有机污染物,因而为了更好地控制持久性有机污染物的排放,要更加关注非故意产生的持久性有机污染物。污染物源排放清单是进行大气传输模拟、环境归驱行为、污染物控制以及健康风险评估等研究的数据基础。本研究基于北京大学开发的高分辨率能源清单(PKU-FUEL)以及一些主要非燃烧工业源的活动数据,通过文献查阅搜集尽可能多的对应源的排放因子(包括有控制措施的排放因子和无控制措施的排放因子),对不同类别的排放源利用技术分类的方法,考虑各种燃烧设施、工艺技术以及使用比例的差异,得到动态的、随时间变化的排放因子数据库,建立了中国1960年到2014年典型非故意产生的持久性有机污染物(包括二噁英(PCDD/Fs)、多氯联苯(PCBs)、六氯苯(Hx CBz)、五氯苯(Pe CBz)和多氯萘(PCNs))多种排放源的省级排放清单,以及2014年高空间分辨率(0.1°×0.1°)的排放清单。利用人口阈值的方法对中国进行了城市、镇、农村分区,并分别估算了2014年中国城市、镇、农村的排放清单。对于PCDD/Fs和PCBs,本研究还估算了17种2,3,7,8-PCDD/Fs和12种dl-PCBs同系物异构单体的排放清单。主要结论如下:(1)我国2014年PCDD/Fs、dl-PCBs、Hx CBz、Pe CBz和PCNs的排放量分别为4931.99(1791.80-15260.13)g I-TEQ、234.71(90.01-708.78)g WHO-TEQ、517954.31(209425.54-1617158.48)g、11605401.26(4250531.51-18114650.29)g、48.82(20.65-91.44)g TEQ。(2)从排放源谱来看,钢铁冶炼、垃圾焚烧、供电供暖、野火焚烧以及水泥生产为PCDD/Fs是最主要的排放源,排放占比超过总排放量的60%;钢铁冶炼、水泥生产以及民用和商业源对dl-PCBs的排放贡献最高,占比达62.45%;Hx CBz、Pe CBz和PCNs的最主要排放源分别为钢铁冶炼、含氯化学品生产和水泥生产。(3)在排放的空间分布上,东部地区(如上海、山东、江苏等省份)的排放密度普遍较高,西部地区(如西藏、青海等省份)普遍较低,新疆北部地区较西部其他地区高。而人均排放的空间分布与排放密度有较大不同,排放密度较高的东部地区人均排放较青海和甘肃西北部、新疆和内蒙古北部地区要低得多。在排放的城乡差异上,农村对各污染物各个排放源的排放贡献均高于城市和镇,农村甚至贡献了部分排放源总排放量的80%。垃圾焚烧、供电供暖以及民用和商业源的排放,城市和镇与农村差距相对较小。17种2,3,7,8-PCDD/Fs和12种dl-PCBs同系物异构单体排放的空间分布和其物种总排放的空间分布规律相似。(4)在排放的历史变化方面,主要由于垃圾焚烧排放量的降低,PCDD/Fs和dl-PCBs的排放量在1980年至2000年左右出现了下降趋势;Hx CBz、Pe CBz和PCNs的排放量从1960年至2014年总体上都呈现上升趋势,且在2000年以后上升趋势更为明显。(5)在排放的化学组成特征上,OCDD、1,2,3,4,6,7,8-Hp CDF、1,2,3,4,6,7,8-Hp CDD、OCDF和2,3,7,8-Te CDF是17种2,3,7,8-PCDD/Fs总排放质量的主要贡献者,2,3,4,7,8-Pe CDF、2,3,7,8-Te CDF、1,2,3,7,8-Pe CDD、2,3,7,8-Te CDD和1,2,3,4,7,8-Hx CDF是对总TEQ排放贡献较高的同系物;CB-118、CB-105和CB-77为12种dl-PCBs质量排放的主要贡献者,而CB-126和CB-169对总TEQ排放的贡献较高。
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