紫外高级氧化技术降解碘帕醇效能和机理研究

来源 :哈尔滨工业大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:yingzhao1121
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碘化X射线造影剂(ICM)是一种含有碘元素的有机物,已被广泛应用于器官和血管的医学成像。而由于其产量可观、稳定性高的原因,ICM经常在污水处理厂的出水和地表水中检测到。常规的水处理工艺对ICM的去除效果很差,而作为常见的深度处理工艺技术,即紫外高级氧化技术,能够有效地去除难降解污染物。尽管ICM本身对人体没有毒性,但ICM会在被氧化过程中释放无机碘离子,很有可能导致消毒工艺中产生有毒害的碘代副产物(I-DBPs)。因此,深入研究其在紫外高级氧化技术中的氧化降解过程和后续产生I-DBPs的风险显得很有必要。本论文选取ICM中最常被检测出的碘帕醇(IPM)作为研究对象,考察了三种典型紫外高级氧化技术,即紫外过氧化氢(UV/H2O2)、紫外过硫酸盐(UV/PDS)和紫外液氯(UV/NaC10),对IPM的降解动力学,并对这些工艺中IPM的氧化产物和降解路径以及在后加氯消毒过程中I-DBPs的生成风险进行了对比研究。随着pH的升高,UV/NaClO技术降解IPM的速率会降低,而pH的改变对UV/H2O2和UV/PDS技术降解IPM的影响可以忽略不计。常见的水体背景因素如氯离子、碳酸根离子和天然有机物的存在均会抑制IPM在UV/H2O2和UV/PDS技术中的降解,而对于UV/NaClO技术,只有天然有机物会对其降解IPM产生抑制作用。对三种技术中活性物质对IPM降解的贡献进行了区分,发现UV/H202技术中羟基自由基(HO·)和紫外直接光解对IPM降解的贡献相当;UV/PDS技术以HO·和硫酸根自由基(SO-4·)占主导;UV/NaClO技术中活性氯物质(RCS)占绝对主导地位。对IPM分别在HO·、SO-4··和RCS体系中生成的氧化产物进行了鉴定,发现HO·偏向于加成反应,生成羟基化衍生物;SO-4·偏向于将氨基基团氧化为硝基基团;而RCS偏向于加成和氯取代反应来生成含氯产物。此外,在三种紫外高级氧化技术和后加氯过程中发现模型I-DBPs,即碘仿(IF)和碘乙酸(MIAA)被检测出。而天然有机物的添加对三种体系中IF的产量更没有明显影响,而降低了除UV/H202体系外其他两种体系中MIAA的产量。考虑到UV/NaClO体系中I-DBPs的产量少于另外两种工艺,并且也是三种体系中去除IPM速率最快的,UV/NaClO技术在三种技术中更具有应用前景。本文研究内容首次比较了 IPM在不同紫外高级氧化过程中的降解效率和I-DBPs的生成风险,对紫外高级氧化技术在去除ICM领域的应用具有重要意义。
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