玻璃前躯体与玻璃是复杂的多体相互作用体系，其基本特征是微观结构上短程有序、长程无序，能量上处于亚稳态，具有多重松弛行为，且微观结构及其对应的宏观性能随时间演化。玻璃前躯体与玻璃以及二者之间的转变是凝聚态物理和物理化学中最重要且最富有挑战性的问题之一。这些问题的解决将为材料科学、生物医药等领域的基础研究和应用研究提供理论基础和支撑。人们曾提出很多重要的模型和理论，例如:自由体积理论、Adam-Gibbs模型、模式耦合理论、随机一阶转变理论和激活链模型等，有效提升了对玻璃前躯体、玻璃及其二者之间转变热力学与动力学行为的理解。但是，仍有很多重要的基础科学问题没有得到很好地认识和解决，例如:随着温度的降低，为什么玻璃前躯体具有多种松弛模式（如:α、β松弛等）?为什么松弛呈非指数形式？为什么玻璃前躯体的松弛时间与扩散系数解耦合，即:Stokes-Einstein(SE)关系式不再成立？这些性质与协同性和异质性有怎样的关联？静态和动态关联长度与温度和松弛时间等特征物理量间存在着怎样的关联？玻璃形成过程中，是否存在真正意义上的熵危机？表征振动位移均方运动的Boson峰本质及其与低温比热容间的关系？因此，对玻璃前躯体的深入研究，对于阐明玻璃态和玻璃化转变本质这样一个二十一世纪的国际科学难题具有重要的推动作用。　　本工作采用分子动力学模拟方法，针对球形胶体的玻璃前躯体在玻璃化转变过程中的异质性、协同性与动态关联性展开了系列研究，并获得了一系列重要结论。具体如下:　　1.玻璃前躯体中Stokes-Einstein关系的破缺机理:(1)传统的快、慢粒子概念并不适合用来解释玻璃化转变过程中的两步松弛行为和SE关系破缺现象;(2)根据每一瞬时各粒子的位移平方，将全部粒子重新划分成长程、中程和短程粒子集，基于此概念，首次阐释了玻璃前躯体中的两步松弛行为，即:长程粒子集对应于全部粒子中的快速松弛，而短程粒子集则对应于全部粒子中的第二步松弛（α松弛）;(3)松弛时间(τα)由短程粒子集控制，扩散系数(D)由长、短程粒子集共同控制，因此，τα和D的解耦合揭示了SE关系破缺的物理本质;(4)长、短程粒子集对应的松弛时间与扩散系数之间完全不匹配，从而，不能通过简单的系综平均来描述全部粒子对应的SE关系;(5)瞬时长、短程粒子集分别对应着不同类型的团簇结构，进而从分子水平上阐释了SE关系破缺的机理。　　2.玻璃前躯体的异质性与协同性:(1)相对于最近邻层粒子，次近邻层粒子对目标粒子运动能力的影响更大;(2)在玻璃前躯体中，链式协同运动确实存在，但是，链式协同运动的寿命却非常短;(3)在玻璃前驱体中，粒子间协同运动不仅包含链式协同运动，还存在密集型团簇的协同运动。因此，在描述玻璃前躯体中粒子的动力学松弛过程时，特别是在构建玻璃化转变的相关理论时，应该统筹考虑上述两种协同运动。　　3.准二维玻璃前驱体的非单调动态关联性:(1)温度较高时，尺寸较大的“三明治”模型可以被视为“半无限空间”模型;随着温度逐渐向玻璃化转变点靠近，“半无限空间”模型逐渐转变为“三明治”模型，此时墙效应显著;(2)证明了PTS(Point-to-Set)动态关联长度ξdync随温度的演变确实存在一阶转变，从而为准二维受限的玻璃前躯体动力学减速机制和动力学转变理论的创建以及随机一阶转变理论的完善奠定了分子基础;(3)在两面本体墙“三明治”模型中，ξdync对温度的非单调依赖性并不是本体的固有属性，而是来源于墙效应;(4)澄清了Kob等关于PTS动态关联长度随温度非单调演变与Flenner等关于动力学异质性关联长度随温度单调演变之间的争论;(5)ξdync随温度的非单调依赖性与随机一阶转变理论中关联长度在模式耦合转变点Tc处发生转变的物理假设并不存在必然关联;(6)从物理概念上，用PTS动态关联长度解释玻璃前躯体本体在玻璃化转变过程中松弛时间的急剧增加是不合适的。　　4.玻璃前驱体中局域结构与动力学的关系:(1)单粒子自由体积Vf-s较大和较小的粒子都均匀分布在整个空间，并且，vf-s较大和较小的粒子间存在着伴生现象;(2)在大尺度上定义了局域平均自由体积Vf-n，而vf-n较大和较小的粒子都倾向于分别聚集在一起，形成不同形态的团簇结构;(3)虽然表征动力学的物理量有很多，且它们之中数值较大（或较小）的粒子表现出不同的形态结构，但是，这些物理量只在长时情形下才表现出动力学异质性，同时，它们只与初始构象中在较大尺度下定义的静态结构识别器相关联，而与初始构象中在较小尺度下定义的静态结构识别器关联性较弱;该结果证实了Berthier和Jack的猜想，且与Adam-Gibbs理论中协同重排区域（CRR）的物理图像相吻合;(4)粒子重排来源于局部环境中的缺陷，这些缺陷所对应的局部区域可以用大尺度情形下定义的vf-n来预测，而vf-s则只能代表粒子重排瞬间的瞬时缺陷;(5)澄清了Spaepen等与Egami等和Yang等长期以来关于自由体积是否在粒子重排中起到关键作用的争论;(6)新定义的局域平均自由体积给予自由体积理论分子机理上新的描述，从而解释了玻璃化转变过程中黏度急剧增加的物理本质。