【摘 要】
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巯基配体保护的金纳米团簇由于广泛的应用前景,受到了科学家们的广泛关注。众所周知,结构与性质息息相关,因此,对巯基配体金纳米团簇结构的研究就有着非常重要的意义。本论文基于描述配体金纳米团簇金核的全统一模型（GUM）和密度泛函理论方法（DFT）,对巯基金纳米团簇的结构展开了一系列理论计算研究,主要内容包括以下三个部分:一、中等尺寸巯基金纳米团簇Au58（SR）30结构的理论预测和电子性质分析;二、通过
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巯基配体保护的金纳米团簇由于广泛的应用前景,受到了科学家们的广泛关注。众所周知,结构与性质息息相关,因此,对巯基配体金纳米团簇结构的研究就有着非常重要的意义。本论文基于描述配体金纳米团簇金核的全统一模型（GUM）和密度泛函理论方法（DFT）,对巯基金纳米团簇的结构展开了一系列理论计算研究,主要内容包括以下三个部分:一、中等尺寸巯基金纳米团簇Au58（SR）30结构的理论预测和电子性质分析;二、通过Au-S“订书针”配体在已知核上的重新分布预测新的巯基金纳米团簇结构;三、通过引入三配位的μ3-硫（μ3-S）和四配位的μ4-硫（μ4-S）原子,实现从巯基保护的金纳米团簇到Au（I）-S复合体的结构转变。本论文第一部分内容是以实验结晶的Au40（SR）24和Au49（SR）27纳米团簇为研究对象,通过结构演化规律预测了一个的中等尺寸的Au58（SR）30结构。这三个金纳米团簇的一般生长模式可以看作是三个高度稳定的四面体Au4单元在金核上的顺序添加。密度泛函理论计算表明,Au58（SR）30具有较大的最高占据-最低未占据分子轨道（HOMO-LUMO）带隙和正的振动频率,表明其有较高的化学稳定性。本论文第二部分内容是在实验确定的Au23（SR）-16的Au13核和Au30（SR）18的Au20核上重新分布Au-S“订书针”配体,预测了四个新的巯基保护金纳米团簇结构,即Au27（SR）-20、Au32（SR）-21、Au34（SR）-23和Au36（SR）-25。密度泛函理论计算表明,它们具有较大的HOMO-LUMO带隙和正的振动频率,表明其有较高的化学稳定性。此外,通过向新预测结构的金核中引入三配位的μ3-S原子,预测了一系列更稳定的理论结构。这些预测的结构进一步证实了Au-S“订书针”配体在已知核上的重新分布配体对预测巯基金纳米团簇结构的有效性和合理性。本论文第三部分是依次在实验确定和理论预测的Au22（SR）-17、Au22（SR）18、Au24（SR）20和Au60（SR）36纳米团簇的核中添加三配位的μ3-S和四配位的μ4-S原子,实现了从巯基保护的金纳米团簇到Au（I）-S复合体结构的转变,得到了四种Au（I）-S复合体结构。这些预测的Au（I）-S复合体结构由融合或嵌套的Au6（SR）6环组成。密度泛函理论计算表明,这些预测的Au（I）-S复合体结构具有较大的HOMO-LUMO带隙和较低的形成能,表明Au（I）-S复合体结构比其对应的纳米团簇具有更高的化学稳定性。总之,通过在巯基保护的金纳米团簇的核中引入μ3-S和μ4-S原子实现结构转换,为设计Au（I）-S复合体结构提供了新的途径。通过对以上三个工作的研究,我们希望这些新预测的巯基保护的金纳米团簇及Au（I）-S复合体结构,能够帮助我们更好的理解巯基金纳米团簇结构,从而更方便地探索巯基金纳米团簇结构-性质关系。
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