多铁性是指多重铁性序共存并本征耦合的物理效应。多铁性研究强调外场对铁性序的交叉调控,与高密度、快速、低功耗信息存储密切相关。以铁电与磁性为例,两者共存并本征耦合,实现电场（磁场）调控磁矩（电极化）。近年来,一类具有多重自旋格子的多铁性体系展现出丰富的物性,因而备受关注。其主要物理特征体现在以下几个方面:其一,多重自旋亚晶格之间的关联作用强,往往能够产生较高的铁电居里温度。其二,自旋格子之间的组合方式具有多样性,能够产生丰富的多铁相及物理。其三,自旋亚晶格之间的磁矩不一致,能够产生宏观净磁矩,实现铁磁性增强。因此,本论文以两种典型的多磁矩协同多铁性材料Fe2Mo308和Ni3TeO6为研究对象,结合化学掺杂和外场调控等方法,深入研究了其中的多铁物性与调控。论文的主要结果和创新点如下:（1）结合稳态磁场和脉冲强磁场技术研究了 Fe2Mo308单晶的磁电性能。低磁场结果表明,Fe2Mo308在温度为TN=60 K时发生反铁磁有序相变。当T＜TN时,c方向磁场H驱动发生反铁磁-亚铁磁转变,同时伴随着介电常数εr和电极化P的突变,表明该体系具有明显的磁电耦合。结合脉冲强磁场磁性与电极化测量,我们实验发现了 Fe2Mo308单晶在高磁场下出现了巨大的线性磁电耦合,磁电系数高达α3～-430 ps/m,比文献报道的数值高1-2个量级,可能源于其中强的自旋声子耦合效应。进一步,我们构建了完备的Fe2Mo308物理相图。（2）利用化学气相传输法合成了（Fe1-xZnx）2Mo3O8（0.05≤x≤0.5）系列单晶样品,并进行了相关磁电性能测试。实验结果表明,非磁性Zn2+离子显著削弱了该体系的反铁磁相互作用,能够驱动发生反铁磁—亚铁磁相变,增强系统的电控磁特性,并明显降低了电控磁性所需的激发磁场。对比母相和x=0.05组分的磁电性能发现,Fe2Mo308体系的微观磁电起源随温度升高发生了变化,与自旋涨落和短程磁相互作用紧密相关。这些实验结果表明（Fe1-xZnx）2Mo3O8是实现电控磁性的很好体系,物理上与亚铁磁相中的自旋交换伸缩机制相关,为实现低磁场显著电控磁性的提供了思路。（3）合成了高质量的Ni2MnTeO6单晶并对其相关物性进行了表征。研究表明,Ni2MnTeO6单晶的各向异性磁交换与热涨落密切相关,这导致其磁晶各向异性随温度发生变化。Ni2MnTeO6单晶具有倾斜的↑↑↓↓↓↑基态反铁磁结构,即该体系存在DM相互作用,DM矢量是其低温下连续spin-flop相变的关键。结合介电和铁电测试,我们详细描绘了 Ni2MnTeO6单晶的磁电相图。另外,磁电耦合测试表明Mn2+掺杂丰富了 Ni3TeO6体系的多铁相,但一定程度上削弱了其强磁电耦合效应。这些研究结果表明,引入磁性离子,丰富系统的自旋关联,是获得新型多铁相的有效途径,对探索新型多铁相以及磁电效应有借鉴意义。（4）合成了高质量的NiCo2TeO6单晶并对其不同晶向的磁电性能进行了细致研究。结果表明,NiCo2TeO6单晶具有易面各向异性的磁性,面内磁场H诱导其面内和面外方向出现明显的磁电耦合效应,即该体系中存在铁环矩T=P×M,是非互易效应的物理起源。另外,NiCo2TeO6单晶的电控磁性随温度升高显著增强,同时,实现这一电控磁性所需的激发磁场很小,这为实现高温低磁场显著的磁电交叉调控提供了可能。与此同时,我们的结果表明,多铁体系中的时间和空间对称破缺能够产生比磁电耦合更为丰富的物理效应,例如与非互易传输等新效应之间的耦合和调控,对丰富多铁物理与相关研究具有启示意义。