论文部分内容阅读
目前，对挥发性有机物通常采取直接焚烧处理的方法，但该方法处理过程中不仅耗能较高，且易产生二噁英等有害的致癌气体，造成二次污染。气相催化燃烧技术，因具有较高的催化效率、耗能低、无二次污染，成为处理挥发性有机物的有效手段。负载型催化剂是比较常用的气相催化燃烧催化剂，其中负载的活性组分种类、负载量，金属掺杂改性和催化剂的合成方法对催化剂的活性均有影响。本文选取典型的挥发性物质甲苯作为研究对象，通过气相催化燃烧技术对其进行催化降解，同时生成无污染的二氧化碳和水，进而达到绿色降解的目的。 本文以沉淀沉积法和共浸渍法两种方法合成了一系列Pd/CeO2催化剂。然后通过电感耦合等离子发射光谱(ICP)、氮气吹脱附(BET)、氢气程序升温还原(H2-TPR)、透射电子显微镜(TEM)和X射线衍射(XRD)等一些表征手段对合成的催化剂进行表征。同时，通过催化剂对甲苯的催化反应，探究影响催化剂Pd/CeO2对甲苯催化燃烧活性的主要因素，包括载体的形貌、Pd的负载量、金属掺杂和钯前驱体。 采用水热法合成了不同形貌的纳米氧化铈，然后通过沉淀沉积法合成的Pd/CeO2催化剂，并在微型固定床反应器上评价了催化剂催化甲苯燃烧性能。结果发现:不同形貌的氧化铈中，棒状纳米氧化铈对甲苯催化活性最高，纳米颗粒最差。这可能与不同形貌纳米CeO2表面主要暴露的活性晶面有关。进而选择活性最高的棒状纳米氧化铈作为研究对象。通过对不同负载量和掺杂其他金属形成双金属催化剂来研究Pd/CeO2对甲苯催化的影响。催化剂活性结果表明，四种Pd负载量中，1.0％ Pd/CeO2活性较好;负载双金属的催化剂中，Pd-Cu/CeO2的催化活性较好。本文根据各种表征结果及活性数据，对其间的对应关系及可能的原因进行了简单的讨论。 通过浸渍法制备了不同前驱体的Pd/CeO2催化剂，并在微型固定床反应器上评价了催化剂催化甲苯燃烧性能。结果表明，不同前驱体制备的Pd/CeO2催化剂中Pd均以Pd2+的形式存在于纳米棒状CeO2表面。以醋酸钯为前驱体的Pd/CeO2催化剂中Pd2+物种具有更低的氢气还原温度，同时在甲苯催化燃烧反应中显示出更低的T50和T90，其温度分别为214和234℃，表明以醋酸钯为前驱体纳米棒二氧化铈为载体制备的催化剂具有更高的催化活性。 最后，通过两种不同方法合成的催化剂表征结果及对甲苯催化活性进行对比分析，探究Pd/CeO2催化剂催化燃烧甲苯的影响因素，为合成更有效的催化剂提供理论基础。