本文基于量子计算化学方法,采用密度泛函理论（DFT）对三蝶烯及其衍生物在分子识别和分子齿轮方面的应用进行了研究。主要内容包含以下三部分:第一,理论研究了三蝶烯衍生的新型主体氧杂杯芳烃与百草枯衍生物客体分子包合形成的分子识别系统。三蝶烯衍生的大环主体分子存在顺式-Tp A和反式-Tp B异构体,研究中采用ωB97XD和B3LYP-D3两种泛函在气相下对其几何结构进行优化。氧杂杯芳烃大环主体与甲基紫精阳离子客体形成包合物MV²⁺@Tp A和MV²⁺@Tp B,包合物内存在非共价相互作用使得分子构象更加稳定。¹HNMR谱和振动频率分析表明在包合物形成过程中主体的结构发生了变化。热力学数据表明主客体包合物的形成是自发的且在热力学上是有利的。并且理论分析了包合物的前线分子轨道以及轨道能隙差。采用分子静电势、自然价键轨道、约化密度梯度和拓扑分析理论研究了主客体分子间的非共价相互作用。第二,构筑设计了以三蝶烯为转子,萘并[2,1,8-def]异喹啉为定子的分子锥齿轮,运用密度泛函理论方法对齿轮的旋转过程和构象转换进行了研究。采用M06-2X密度泛函结合def-TZVP基组对分子结构进行了几何全优化。齿轮绕C?N单键旋转,通过柔性扫描得到旋转势能与二面角θ(H₇₁?N₆₇?C₁?C₅)的势能曲线。进一步分析势能面上各驻点的构象结构,得出分子齿轮在旋转过程中存在齿轮旋转和齿轮滑动两种运动模式。单点能与热力学校正数据表明旋转能垒小于滑动能垒。齿轮的构象分析可以看出它的基态结构采用C₂构型,而过渡态结构分别采用C_s构型（齿轮旋转）和C_2v构型（齿轮滑动）。非共价相互作用和拓扑分析理论证实了稳定分子C₂构象主要靠分子内的强吸引作用和范德华力相互作用实现。第三,理论研究了以金属Pt（Ⅱ）为中心以及氮杂磷酸三蝶烯为转子的分子齿轮系统。采用密度泛函理论在M06-2X/def2-SVP水平上研究了齿轮cis-[Pt Cl₂（Tp）₂]和trans-[Pt Cl₂（Tp）₂]异构体的电子结构和几何构型。齿轮绕P-Pt单键旋转,通过柔性扫描得到二面角θ和φ的角度变化曲线。进一步分析了顺式和反式齿轮异构体在旋转过程中两个转子之间的运动相关性以及它们所对应的旋转能垒。计算不同温度下顺反异构体的热力学性质,比较它们的异构体稳定性。找出齿轮顺反异构化反应的过渡态TS,计算分析了cis→TS和TS→trans的异构化反应能垒,进而评估异构化转换难易程度。含时密度泛函理论（TD-DFT）计算了分子的UV-vis吸收光谱,数据表明齿轮从顺式异构化到反式过程中紫外吸收波长发生蓝移,并且齿轮反式结构的电荷转移和化学反应活性略高于顺式结构。