水滑石衍生的铜铝基金属氧化物催化糠醛加氢性能的研究

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生物质能源作为一种无污染的清洁能源,可以有效地减缓温室效应,也有助于保护生态环境。如何合理利用生物质能源应对能源危机是一个亟待解决的问题。糠醛(FAL)是一种源自于木质纤维素的重要平台化合物,可以作为原料进一步加工成各种非石油衍生化学品,涉及日化、医药、农药等多个领域。糠醇(FOL)作为糠醛半加氢得到的产物也是一种重要的化学物质,主要用于树脂的制造,同时也是合成香料、维生素C和赖氨酸的中间体。因此,催化糠醛选择加氢制备糠醇是十分有意义的。在本文中,一系列由CuxCo3-xAl-LDHs衍生的CuxCo3-xAl Oy复合金属氧化物催化剂(x=0.5,1.5,2.5)用于糠醛选择加氢制备糠醇。其中,Cu2.5Co0.5Al Oy表现出最佳的催化性能,在120 oC、1.6 MPa氢气压力下反应1.5 h可以获得100.0%的糠醛转化率以及99.0%的糠醇选择性,并且具备较好的可重复使用性能。结合表征结果可以发现,CuxCo3-xAl Oy催化剂表面的Cu Ox物种可以在反应过程中被原位还原成Cu~0物种,这也是该系列催化剂在没有经过任何预还原处理的条件下具备加氢活性的原因。为了验证其他过渡金属元素是否也能起到类似的作用,一系列由CuxNi3-xAl-LDHs衍生的CuxNi3-xAl Oy复合金属氧化物催化剂(x=0.5,1,2)被用于糠醛选择加氢反应。其中,Cu2Ni1Al Oy表现出最佳的催化性能,在120 oC、1.6 MPa氢气压力下反应1.5 h可以获得98.2%的糠醛转化率以及98.9%的糠醇选择性,并且具备较好的可重复使用性能。各种表征结果表明,CuxNi3-xAl Oy催化剂表面上的Cu Ox物种可以在在反应过程中被原位还原,由此得到的Cu~0物种作为主要的吸附位点会促进催化剂对糠醛的吸附以及转化,进而提升了催化剂的活性和选择性。
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