甲烷和二氧化碳是自然界中最廉价的两种C1化合物,同时它们又是引起全球变暖的两种最主要的温室气体。甲烷二氧化碳催化重整制合成气,不仪综合利用两大碳源并消除两种主要的温室气体,而且对于高效利用C1资源,减缓日益严重的环境问题有着重要意义。然而,该催化过程因催化剂的热烧结和表面积炭面临严重的失活问题。针对催化剂的这个问题,我们先后用“后合成法”和“原位合成法”合成了两种抗积炭抗烧结镍基催化剂,主要工作和成果如下：用蒸氨法在水热条件下制备了Ni/SBA-15催化剂。研究发现,蒸氨过程中,由于镍页硅酸盐的形成,使得被还原后得到的Ni纳米颗粒尺寸分布均一。甲烷二氧化碳重整性能表明,蒸氨法制备的Ni/SBA-15催化活性非常稳定,即使在800℃高温反应100 min和700℃反应100 h,其催化活性几乎没有明显下降。表征结果表明,蒸氨制得的催化剂具有较小的Ni颗粒尺寸和较高的分散性,因此提升了其抗积炭性能。介孔孔道的“限域效应”以及孔壁的锚固效应对催化剂的催化稳定性起了重要作用。用一锅法在室温条件下制备了Ni-HMS催化剂。研究表明,该系列催化剂在800℃的高温反应4h和700℃寿命测试100 h后,催化剂均没有出现明显积炭和烧结。由于一锅法的独特优势,Ni活性中心被均匀地镶嵌在介孔孔壁中,源于Ni-O-Si键的锚固作用提升了Ni颗粒的催化稳定性。在一锅法合成Ni-HMS的基础上,通过用乙醉萃取来取代焙烧脱除模板剂十二胺,并用回收利用的模板剂十二胺重复制备了新的Ni-HMS。研究表明,这两种催化剂也具有比较稳定的催化性能。通过对比研究发现,积炭不是催化制失活的唯一原因。TEM和TG-DSC结果表明,尽管寿命测试后的催化剂上生成了大量碳纳米管,但并不会引起催化剂快速失活。而烧结,不仅导致活性中心数目的急剧下降,还会因为形成了较大颗粒加速积炭的生成。