金属铁掺杂SBA-15介孔分子筛的合成及性能研究

来源 :牡丹江师范学院 | 被引量 : 0次 | 上传用户:lsgaoyan2009
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苯二酚作为化工领域中重要的原材料,主要用于合成染发剂、防腐剂和显影剂等。传统生产苯二酚的方法存在能源消耗大、环境污染严重和腐蚀生产设备等问题,因此,本文选择以双氧水作为氧化剂与苯酚一步合成苯二酚的方法,该方法具有反应条件相对温和、产物对环境无污染的特点。为了研发出对此反应具有较高效率的催化剂,本文以纯硅SBA-15介孔分子筛作为载体,通过水热法制备出一系列介孔材料,并采用高效液相色谱(HPLC)对苯酚羟基化反应产物进行分析,主要研究如下:(1)以P123作为模板剂,正硅酸乙酯(TEOS)作为硅源,通过水热法合成不同铁含量的(x)Fe-SBA-15介孔材料。采用X-射线衍射、N2吸附-脱附、透射电镜和红外光谱等表征手段对材料结构进行分析。实验结果表明:(0.05)Fe-SBA-15介孔材料在保持SBA-15介孔分子筛有序介孔结构和较大比表面积的同时,在苯酚羟基化反应中表现出较好的催化性能。(2)在含有F-的环境体系下,F-既可以与过渡金属生成氟的配合物,还可加快硅源水解速率,这有利于将金属铁引入介孔材料骨架中。因此,本文通过向合成体系中添加水解剂氟化铵,提高分子筛中金属嫁接率。实验结果表明:适量加入氟化铵在保证材料有序介孔结构的同时,有利于金属铁进入分子筛骨架中。当氟硅摩尔比为0.03时制备的(0.05)Fe-SBA-15(0.03)介孔材料,其金属嫁接率较高且在苯酚羟基化反应中表现出较高催化性能。(3)以研究所得最佳材料(0.05)Fe-SBA-15(0.03)介孔分子筛作为催化剂,进一步讨论反应时间、溶剂种类、反应温度、催化剂用量和n(苯酚)/n(H2O2)等因素对反应的影响,实验结果表明:在优化条件下,以去离子水为溶剂,反应温度60℃,催化剂100mg,反应时间3h,n(苯酚)/n(H2O2)为1:1时,反应物苯酚的转化率为40.72%,产物苯二酚的选择性为91.14%,达到了催化反应中进一步提高苯酚转化率及苯二酚选择性的目的。
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