论文部分内容阅读
石油化工行业为社会提供必不可少的石油类物质和化工产品,是我国的支柱产业。但由于石化企业生产过程不断向大气环境排入有机废气,带来的环境污染问题日益突出,石化行业逐渐变为重点工业污染源。如何有效处理石化行业有机废气是当今研究热点之一。目前,使用较为广泛且有效的方法为吸附法,该方法的关键就在于吸附剂的选取。因此,开发一种具有较好针对性、吸附效率较高且易脱附的新型吸附剂显得尤为重要。本论文重点研究了三种微/介复合孔碳材料吸附剂的合成及其在石化行业特征污染物甲苯有机废气中的吸附应用。合成微/介复合孔碳材料:选取MCM-41为硬模板,蔗糖、糠醇、酚醛树脂分别为碳源,合成三种微/介复合孔碳材料MC-1、MC-2、MC-3,并分别表征其物化性质。以微/介复合孔碳材料作为吸附剂,考察其在不同甲苯进气浓度、吸附温度、床层高度条件下的甲苯吸附性能。选取以蔗糖为碳源合成的碳材料作为研究对象,对其进行硝酸改性处理,在进行单因素实验的基础上,通过正交试验设计确定最佳改性条件。对改性后碳材料（MC-N）进行物化性质表征,并分析孔结构参数与碳材料表面甲苯吸附量的关系。实验表明:以蔗糖为碳源合成的微/介复合孔碳材料MC-1,比表面积可达1052.44m2·g-1,总孔容可达0.52 cm3·g-1,具有较大微孔比表面积及孔容,在甲苯进气浓度1750mg·m-3、实验温度25℃、床层高度10 mm及气速200 m L·min-1的条件下,其甲苯吸附量为185.30 mg·g-1。以糠醇为碳源合成的微/介复合孔碳材料MC-2,比表面积为754.84m2·g-1,总孔容为0.41 cm3·g-1,存在较小孔道生长在较大孔道孔壁内部的复杂孔道结构,在相同吸附实验条件下,其甲苯吸附量为108.56 mg·g-1。以酚醛树脂为碳源合成的微/介复合孔碳材料MC-3,比表面积为859.82 m2·g-1,总孔容为0.43 cm3·g-1,具有排列较为有序的孔道结构,在相同吸附实验条件下,其甲苯吸附量为358.80 mg·g-1。微/介复合孔碳材料甲苯吸附等温线的Langmuir、Frenudlich方程拟合结果显示,三种碳材料Langmuir方程均比Freundlich方程拟合效果更好,甲苯在三种微/介复合孔碳材料表面的吸附过程均属于物理吸附。硝酸改性MC-1的单因素实验结果为:最适硝酸质量分数20%,最适改性温度60℃,最适改性时间12 h。在单因素实验基础上,进行正交试验设计,确定最佳改性条件为:硝酸质量分数为20%,浸渍时间10 h,改性温度60℃。单位质量改性MC-1碳材料甲苯吸附量可达687 mg·g-1。通过甲苯吸附量与碳材料孔结构参数相关性分析可知,比表面积及孔容均与微/介复合孔碳材料表面的甲苯吸附量呈一定的线性关系,且随着总比表面积、微孔比表面积、总孔容、微孔孔容的增大,微/介复合孔碳材料表面的甲苯吸附量均增大。