【摘 要】
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癌症给人类的健康带来了严重的威胁。近年来,研究者开发了一系列新型的癌症治疗技术,包括光热治疗（PTT）、光动力治疗（PDT）、化学动力学治疗（CDT）、声动力治疗（SDT）等。其中PTT具有无创、副作用小、治愈率高等优点,吸引了人们的高度关注,其原理如下:将光热试剂富集到肿瘤部位后,利用近红外（NIR）光照射肿瘤,肿瘤区域的光热试剂可以吸收NIR光并将其转化成热能,导致肿瘤部位温度的升高和癌细胞的
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癌症给人类的健康带来了严重的威胁。近年来,研究者开发了一系列新型的癌症治疗技术,包括光热治疗（PTT）、光动力治疗（PDT）、化学动力学治疗（CDT）、声动力治疗（SDT）等。其中PTT具有无创、副作用小、治愈率高等优点,吸引了人们的高度关注,其原理如下:将光热试剂富集到肿瘤部位后,利用近红外（NIR）光照射肿瘤,肿瘤区域的光热试剂可以吸收NIR光并将其转化成热能,导致肿瘤部位温度的升高和癌细胞的消融。PTT的发展前提是开发性能优异的光热转换材料。硫化铜（CuS）是最早开发的无机半导体光热试剂之一,具有制备简单、成本较低、性能良好等优点,成为了PTT领域的研究热点。目前CuS纳米材料在癌症诊疗领域取得了很多进展,但是对于实际应用来说仍有一些问题亟待解决:（1）单一的PTT效果不佳,需要结合多种治疗方式以使其性能利用最大化;（2）CuS光热材料缺少能够临床应用的成像功能,限制了其在诊疗一体化中的的应用;（3）NIR光的组织穿透深度有限,对深层肿瘤缺乏一定的治疗效果。为解决这些问题,本文开发了硫化铜空心球基多功能纳米材料,并在内部负载治疗药物或表面生长成像材料来拓展其功能,成功用于癌症的高效诊疗。本文的具体工作成果如下:（1）多功能硫化铜空心球用于光热-化学动力学-化疗三重治疗CuS具有很好的光热性能,但是此前的CuS不具备载药功能,肿瘤治疗效果还需进一步提升。为了解决该问题,本文合成了一种硫化铜空心纳米球（H-Cu9S8）,利用其空腔负载化疗药物,实现了光热增强的CDT和化疗联合治疗。我们首先利用共沉淀法制备了Cu2O实心纳米球,再加入硫源,通过简单的原位硫化策略将其转化为H-Cu9S8,随后使用磷脂PEG进行表面亲水改性。所得到的H-Cu9S8平均直径约为100 nm,在近红外一区和二区均表现出强的光吸收。在1064 nm的NIR光的刺激下,H-Cu9S8/PEG展示出优异的光热性能,其光热转换效率可达40.9%。同时,H-Cu9S8/PEG展示了较好的Fenton催化活性,且在光热的作用下,其Fenton催化效率可提升2倍。此外,DOX@H-Cu9S8/PEG具有良好的DOX负载能力（21.6%）和p H/光热双重响应药物释放能力。将DOX@H-Cu9S8/PEG分散液注射到肿瘤中,由于高效协同的PTT-CDT-化疗联合治疗,荷瘤小鼠的肿瘤生长被明显抑制,治疗效果优于单独的PTT、CDT或化疗。因此,DOX@H-Cu9S8/PEG多功能纳米材料有望进一步拓展CuS基纳米材料的抗癌功效,实现高效的多模式联合治疗。（2）多功能HMME/CuS@MnO2/PEG用于核磁共振成像引导的光热-声动力联合诊疗CuS纳米材料也缺少临床常规医学成像功能（如核磁共振成像（MRI））。此外,光热治疗所使用的NIR光对生物组织的穿透深度较浅,限制了其进一步的应用。为赋予CuS临床成像功能,并实现对不同深度处的肿瘤治疗,本文通过超声还原法在CuS空心纳米球表面生长MnO2,经聚乙二醇化的PEG修饰后,在其内部负载了声敏剂血卟啉单甲醚（HMME）,获得了一种诊疗一体化的HMME/CuS@MnO2/PEG多功能纳米试剂。HMME/CuS@MnO2/PEG纳米试剂展示出良好的MRI成像和PTT-SDT协同治疗的效果。在1064 nm的NIR光照下,HMME/CuS@MnO2/PEG展示了较高的光热转换效率（32.5%）。在US刺激下,HMME/CuS@MnO2/PEG也展示了良好的活性氧（ROS）产生能力。将HMME/CuS@MnO2/PEG通过小鼠尾静脉注射后,可通过MRI成像技术来实时监控材料在肿瘤处的富集效果。在NIR和US的双重激发下,多次治疗展示出良好的肿瘤清除效果。因此,HMME/CuS@MnO2/PEG可用作有效的MRI成像引导的光热-声动力肿瘤诊疗剂。
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