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作为目前主要的能源存储装置之一,锂离子电池因其高能量/功率密度、低自放电率、零记忆效应和无毒无害等优点被广泛应用到各种便携电子设备甚至电动汽车、航空航天等高能量密度储能领域中。然而,随着电子工业和电动汽车等行业的不断发展,如何开发更高效的能源存储装置来满足日益增长的能源存储需求是当前我们面临的严峻挑战。要实现对电化学能的更高效存储,一方面,我们可以继续发掘锂离子电池的存储潜力,如设计具有更高储锂性能的负极材料;另一方面,我们还可以通过不断开发新型储能体系,如锂硫电池、锂空气电池等以实现能量储存的本质突破。因此,本论文从以上两个方面出发,分别设计合成了具有高储锂性能的锂离子电池过渡金属碳化物负极材料和具有高催化活性的锂-二氧化碳(Li-CO2)电池过渡金属络合物正极材料。我们通过对这些过渡金属基材料的形貌、结构、电导性和比表面积等进行导向性优化,从而使锂离子电池和锂-二氧化碳电池的电化学存储性能得以大幅度提升。本论文的具体内容如下:1)我们选择多巴胺(PDA)作为碳源,利用其在弱碱环境下与MoO43-离子的螯合作用合成了 Mo/PDA前驱体,经过高温煅烧处理,最后获得了具有层级自支撑结构的 α 碳化钼微米花球(α-MoC1-x on N-doped carbon microflowers,α-MoC1-x/NCF)。该复合材料以碳微米花球作为整体结构骨架,α-MoC1-x则以纳米颗粒的形式均匀的分散在碳骨架上。得益于二者的协同作用,该复合材料具有良好的电导性、储锂活性和缓冲体积变化能力,从而使锂离子电池表现出不错的存储容量(>1000 mAh/g),优异的循环稳定性(1 A/g电流密度下循环超过300次)和倍率性能(在10 A/g的电流密度下比容量为420mAh/g)。2)为了解决Li-CO2电池中Li2C03的不可逆分解导致电极表面钝化、电解液分解等问题,我们通过简单的微波加热法合成了共轭聚酞菁钴(CoPPc)高分子材料并将其用作Li-CO2电池的正极催化剂。电化学测试结果表明,该聚合物对Li2CO3的可逆形成与分解具有高催化活性,从而有效地降低了 Li-CO2电池的极化电压,提升了电池的首圈库伦效率。跟以往报道的Li-CO2电池性能相比,我们的Li-CO2电池展现出明显增大的面积比容量(13.6 mAh/cm2)和更加优异的循环稳定性(>50次)。此外利用聚合物的弹性和可再加工性,我们还组装了具有优异循环性能和折叠性能的柔性Li-CO2电池。