自旋失措锰氧化物DyMn2O5的多铁性研究

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最近十多年来,多铁材料的研究是凝聚态物理领域的一大研究热点。一般而言,多铁性材料同时具有两种或两者以上的铁性,主要是指磁致多铁,即铁电极化来源于空间分布不完全对称的自旋序,或者某种磁序外加晶格畸变,实现同时破坏空间和时间反演对称性。这些材料中铁电极化与特定磁序是本征关联的,因此电磁的相互耦合通常很重要,从而使得电控磁或者磁控电成为可能,有铁电存储的潜能。本论文关注自旋失措体系RMn205(RMO)中典型代表D yMn205(DMO)勺多铁性问题,提出了DMO的亚铁电模型,定性解释了DMO的亚铁电。通过简单的化学掺杂策略,成功地实现了DMO电极化的翻转,证明了DMO亚铁电模型的正确性。论文的结构和主要内容安排如下:第一章,首先概述了多铁的概念和发展历程,然后介绍了多铁实现的物理机制。在对自旋失措多铁性简介之后,具体介绍了几种典型多铁性材料,并阐明这些体系中自旋失措与晶格、电荷、轨道、自旋等自由度的耦合。接着详细介绍了RMO体系的研究现状,最后简单地介绍了多铁性的应用。第二章,利用热释电方法,通过不断地改变电场冷却的结束温度,结合PUND (positive-up-negative-down)方法,研究了多铁RMO族中典型代表DMO电极化的温度依赖性。揭示了DMO的确表现出亚铁电性,而不是铁电性。铁电极化来源两个部分:PMM和PDM,分别与Mn-Mn和Dy-Mn相互作用有关,起源于对称交换伸缩机制。电极化的路径依赖性反映了低温磁相变的一阶特性。磁电效应主要归结于对磁场敏感的Dy3+自旋序。这个实验也许对澄清DMO和其它RMO中令人迷惑的多铁性问题会有所帮助。第三章,通过非磁性A1对DMO的Mn进行部分替代来调控DMO的多铁性。基于第二章中提出的亚铁电模型,详细研究了A1掺杂所导致的磁性和多铁性行为变化。XPS的测量结果表明A13+离子在结构上更倾向于替代Mn3+离子,而不是Mn4+离子,同时使晶格产生了很小的收缩。这种非磁性的掺杂使Dy3+的独立反铁磁序温度随掺杂比例增加不断向低温移动。因此,随着掺杂比例的不断增加,Mn3+(Al3+)-Mn4+-Mn3+(A13+)单元的共线↓↓个和↑↑↓自旋逐渐无序,极化成份PMM慢慢消失。但由于Dy3+-Mn4+-Dy3+单元的共线的↓↓个和个个↓自旋序几乎不变,PDM基本上保留了下来。通过这样的过程,亚铁电晶格逐渐分解成正规的铁电晶格。实验结果揭示了A1掺杂是一种调制铁电性的有效方法,实现了极化的翻转。这一工作丰富了对DMO多铁性的全面理解,从而找到调制RMO体系多铁性的一个可能方法。第四章,用另一种方法调制DMO的电极化。通过用非磁性的Y3+对DMO中的Dy3+进行部分替代来实现极化翻转。研究掺杂后样品多铁性行为的变化。XRD精修结果揭示了Y3+替代Dy3+使晶格产生了很小的收缩,而且这种非磁性的掺杂使DMO中Dy3+独立自旋序的温度随着Y3+掺杂比例的增加逐渐向低温移动。因此,随着掺杂比例的不断增加,Dy3+(Y3+)-Mn4+-Dy3+(Y3+)单元的共线↓↓↑和↑↑↓自旋有序不断被破坏,极化成份PDM逐渐减小。同时Mn3+-Mn4+-Mn3+单元的共线↓↓↑和↑↑↓自旋序变化不大。由于Y3+掺杂是不均匀的,用亚铁电模型和渗流效应成功解释了极化随掺杂比例的变化规律。实验结果表明Y3+对Dy3+的替代调制了DMO的铁电性,实现了极化的翻转。这一工作提供了对DMO中亚铁电性的进一步理解,说明稀土离子在RMO多铁性中的重要作用。第五章,进一步研究DMO的亚铁电性,采用PUND(Positive-Up-Negative-Down)方法测量DMO的铁电性。研究表明,铁电相变温度与前人文献一一对应,但是Dy3+有序温度以下不是一个非铁电相,这与热释电方法测量的结果一致。测量的电滞回线有不太明显的双回线特征,这是DMO亚铁电性的又一个证据。第六章是对本论文的总结和对下一步工作的展望。
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