本文以农林废弃物咖啡壳为原材料利用炭化和氢氧化钾(KOH)活化两步法制备活性炭,通过单因素实验考察了炭化温度、活化过程(活化温度、活化时间、碱炭比)以及十二烷基苯磺酸钠(SDBS)改性条件(质量分数、焙烧温度、焙烧时间)对咖啡壳活性炭的水蒸气吸附性能的影响,确定咖啡壳活性炭的最佳制备条件。采用热重分析仪、全自动比表面和孔径分析仪、元素分析仪、傅里叶变换红外光谱仪、实验室pH计、Boehm滴定法和扫描电子显微镜等对咖啡壳活性炭的物理化学特性进行了表征。利用恒温恒湿试验箱测试了咖啡壳活性炭的水蒸气非平衡吸附实验,研究了活性炭孔结构和表面化学性质与吸附性能之间的关系;利用动态吸附实验装置获得了咖啡壳活性炭的水蒸气吸附平衡数据并利用Do-Do吸附模型的有限简化模型来拟合相应的吸附等温线,利用Clausius-Clapeyron方程计算了不同样品的吸附热力学;利用动态吸附实验装置进行了水蒸气吸附动力学测试,通过Lagergren准一级动力学方程、准二级动力学方程和Bangham方程对吸附动力学曲线进行了拟合,最终分析了水蒸气在咖啡壳活性炭上的吸附机理。主要研究结论如下:(1)咖啡壳活性炭的最佳制备条件为:炭化温度为650℃,活化温度为800℃,活化时间为10 min,活化碱炭比为3:1。在这些条件下制得的咖啡壳活性炭的BET比表面积为2817 m~2/g,总孔体积为1.41 cm~3/g,当吸附时间仅为6 h时水蒸气吸附量已达665.0 mg/g,获得了具有较大水蒸气吸附容量的高比表面积咖啡壳活性炭。(2)十二烷基苯磺酸钠(SDBS)改性咖啡壳活性炭实验结果表明:质量分数为2%,焙烧温度为500℃,焙烧时间为30 min,在这些条件下制得的咖啡壳活性炭的水蒸气吸附量为833.2 mg/g,BET比表面积为2018 m~2/g,总孔体积为0.985 cm~3/g。分析发现改性过程虽然降低了BET比表面积和总孔容,但增加了咖啡壳活性炭的表面官能团含量。(3)水蒸气在咖啡壳活性炭上吸附的有限简化模型是建立在Do-Do吸附模型基础之上,Do-Do模型认为表面官能团上的水分子簇生长是没有上限的。然而事实上,当水分子簇增长至某个有限值时,活性炭微孔内便会发生微孔填充行为。因此,假设表面官能团上的水分子簇为有限增长,对Do-Do模型进行有限简化。采用该有限简化模型拟合相对压力与水蒸气吸附量之间的关系,对咖啡壳活性炭吸附水蒸气的作用机理做初步分析。根据IUPAC的分类,水蒸气吸附等温线均属于常见的吸附等温线类型—Ⅴ型等温线,并且在实验温度范围内,咖啡壳活性炭吸附水蒸气的累积吸附量均随着吸附温度的增加而降低,这一实验结果表明吸附温度越高越不利于水蒸气在活性炭上的吸附行为。有限简化模型拟合结果表明其拟合相关系数很高,表明该模型可以比较精确地拟合水蒸气吸附等温线。(4)等量吸附热结果表明,水蒸气在活性炭上的吸附过程为放热过程。在水蒸气吸附量低范围,吸附量越高,等量吸附热越小;在水蒸气吸附量较高的范围内,吸附量越高,等量吸附热略有增加。这可能是由于吸附过程中存在化学吸附,化学吸附需要较高的活化能,只有随吸附的进行,化学吸附能力才不断增加,所以吸附热略有增加。这表明水蒸气在咖啡壳活性炭上的吸附过程中物理吸附和化学吸附同时存在。(5)吸附动力模型学拟合结果表明,Bangham动力学模型的相关系数R~2值最高,并且模型预测吸附量与实验所得吸附量最为接近,说明水蒸气在咖啡壳活性炭上的动态吸附过程可以用Bangham模型描述。吸附过程中的初始阶段,水蒸气吸附量的增长速度较快,表明水蒸气的吸附速率较快;随着吸附过程的进行,咖啡壳活性炭的水蒸气吸附量增长速度急剧下降,当达到一定的吸附量后增长幅度开始变缓,水蒸气吸附量增加缓慢,直至达到水蒸气吸附平衡状态。(6)咖啡壳活性炭的水蒸气吸附能力与其孔结构特性、表面化学性质和含氧官能团有关。在较低的相对压力下,咖啡壳活性炭表面吸附中心位点在水蒸气吸附过程中占主导地位,其诱导水分子移动并在两者之间形成氢键,进而在咖啡壳活性炭中发生水蒸气吸附行为。随着相对压力的增加,水分子会以氢键的形式在先前已吸附在活性位点上的水分子周围形成水分子簇,当这些水分子簇足够大时,水分子开始填充活性炭的微孔,直到水蒸气吸附饱和。