聚乳酸（PLA）作为一种生物基高分子材料,来源于可再生资源,可完全生物降解,具有优异的力学强度和良好的生物相容性等优点。面对石油基高分子材料所带来的环境污染,以及不可再生的石油资源的日益枯竭,PLA的应用和发展受到了广泛关注。但其本身较差的韧性和对缺口的敏感,在很大程度上限制了它的应用,所以需要对PLA进行增韧改性。其中,采用弹性体对PLA进行增韧可以有效改善其冲击强度,但随着弹性体用量的增加,共混物拉伸强度往往会大幅下降,如何在显著改善PLA韧性的前提下,得到刚韧均衡的PLA基材料成为了目前国内外研究的热点。本文首先采用动态硫化法制备了一系列不同过氧化二异丙苯（DCP）用量的聚乳酸/天然橡胶接枝甲基丙烯酸甲酯（NR-PMMA）/天然橡胶（NR）热塑性硫化胶（TPV）,对其力学性能、相态结构、结晶性能等进行了系统的研究,并研究了PLA/NR-PMMA/NR TPV的形状记忆行为。在此基础上,引入刚性纳米粒子二氧化硅（SiO2）并通过热力学因素和动力学因素对其分布进行调控,进一步改善PLA/NR-PMMA/NR TPV的力学性能,得到了一种低橡胶含量下兼具高韧性和刚韧均衡的PLA/NR-PMMA/SiO2/NR TPV。对PLA/NR-PMMA/NR TPV在不同DCP用量下的研究结果表明,通过动态硫化改变DCP用量可调控TPV的韧性及其微观形态。所有共混物的微观结构均为双连续相结构,橡胶相以连续的网络状分散在PLA基体中,DCP用量的增加提高了橡胶相的交联密度,使得橡胶网络的孔径减小,壁厚增大。此外,DCP在引发动态硫化时,可诱导橡胶相与PLA相在界面处产生接枝反应,在两者共同作用下,TPV的缺口冲击强度随着DCP用量的增加先增大后降低,在该体系中,DCP的最佳用量为2.5phr;而DCP过多会导致PLA的降解增加,TPV力学性能降低。形状记忆行为研究结果表明,PLA/NR-PMMA/NR TPV具有优异的形状记忆效应,形状固定率和形状回复率均达到了100%,但重复形状记忆会使TPV的形状回复率降低。适量NR-PMMA的引入有助于提高循环形状记忆回复率,NR-PMMA/NR配比为10:10时,PLA/NR-PMMA/NR TPV展现出最佳的形状记忆效果。对PLA/NR-PMMA/SiO2/NR TPV的研究结果表明,刚性纳米粒子SiO2的引入不会对TPV的结构产生较大的影响,所有TPV的微观结构仍为双连续相结构,不同的是,随着SiO2用量的增加,橡胶网络的壁厚增大,孔径减小且分布越趋均一;同时,SiO2的引入提高了橡胶相与PLA相之间的界面接枝率。虽然从热力学角度分析,SiO2倾向于分布在PLA基体中,但通过先将SiO2与NR-PMMA在开炼机上进行混炼,NR-PMMA分子链与SiO2之间形成较强的物理缠结,在与PLA熔融共混时可在一定程度上抑制SiO2的迁移,最终使得大部分SiO2选择性地分散在NR-PMMA中和两相界面处,分别起到补强NR-PMMA和改善界面相容性的作用。在其共同作用下,TPV展现出优异的力学性能,其缺口冲击强度随着SiO2用量的增加而先提高后降低,当SiO2的添加量为2phr时,TPV的缺口冲击强度达到了843.7J/m,是未添加SiO2样品（PLA/NR-PMMA/NR TPV）的168%,同时拉伸强度以及模量也有一定的提高,拉伸强度从45.2MPa增加到47.4MPa。这说明,引入刚性纳米粒子SiO2并调控其选择性地分散在NR-PMMA中和两相界面处,进一步地提高了TPV的冲击强度以及拉伸强度,达到了增韧增强的效果,获得了低橡胶含量下兼具高韧性及刚韧均衡的PLA基材料。此外,SiO2的引入在一定程度上改善了TPV的结晶性能和热稳定性,随着SiO2用量的增加,冷结晶温度逐渐下降以及结晶度逐渐增大,外推起始分解温度升高。SiO2选择性地分散在橡胶相与PLA相界面处,改善了界面相容性,有利于应力的传递;而分散在NR-PMMA中的SiO2,起到了补强NR-PMMA的作用,适当增强的NR-PMMA与NR具有一个更为优良的协同作用,强韧的橡胶网络能够耗散更多的能量,这是PLA/NR-PMMA/SiO2/NR TPV冲击强度显著改善的两个主要原因。此外,在一定SiO2含量范围内,双连续相增韧理论模型可以在一定程度上对PLA/NR-PMMA/SiO2/NR TPV的缺口冲击强度进行预测,但由于该体系的参考因素相对复杂以及实际加工过程中的影响因素较多,理论模型的作用有限。