【摘 要】
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燃煤烟气污染物SOx、NOx和COx对环境造成了极大的危害。如何将烟气净化过程从单一污染物控制扩展到多种污染物协同脱除是环境科学与技术领域的研究热点。金属有机骨架MOF-74材料因其显著的结构优势为同时吸附脱除硫硝碳提供了新的思路,具有可观的竞争优势和应用前景。但是目前仅有为数不多的科研工作者对该领域进行了相关报道,对于多种烟气污染物同时脱除技术的研究更是少之又少,MOF-74抗氧和抗水性能不佳,
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燃煤烟气污染物SOx、NOx和COx对环境造成了极大的危害。如何将烟气净化过程从单一污染物控制扩展到多种污染物协同脱除是环境科学与技术领域的研究热点。金属有机骨架MOF-74材料因其显著的结构优势为同时吸附脱除硫硝碳提供了新的思路,具有可观的竞争优势和应用前景。但是目前仅有为数不多的科研工作者对该领域进行了相关报道,对于多种烟气污染物同时脱除技术的研究更是少之又少,MOF-74抗氧和抗水性能不佳,共吸附机理也不清晰。针对以上问题,本文制备一系列Ni Mg-MOF-74吸附剂,测定其对硫硝碳的单吸附、共吸附和再生性能;通过多种表征方式分析吸附剂的物理化学性质;利用原位红外技术探究硫硝碳分子在吸附剂表面的吸附机制,揭示吸附机理。主要研究结论如下:（1）制备的单金属MOF-74吸附剂都属于微孔材料,共吸附测试结果表明吸附剂对SO2、NO和CO同时脱除有一定效果,但是其饱和吸附量和吸附选择性都有待提高。（2）采用溶剂热法制备双金属NixMg1-x-MOF-74吸附剂,其中Ni0.83Mg0.17-MOF-74的共吸附性能最佳。研究了温度、O2和H2O等对Ni0.83Mg0.17-MOF-74吸附气体的影响规律。结果表明,高温抑制了Ni0.83Mg0.17-MOF-74对气体的吸附能力;O2和H2O促进气体的单一吸附能力,共吸附系统中促进了SO2和CO的吸附而抑制NO的吸附。（3）Thomas模型和Yoon-Nelson模型都能够直观的反映SO2、NO和CO在MOF-74上的吸附过程,很好的应用于模拟气体的吸附特性研究。多组分气体的拟合结果表明MOF-74吸附床对不同组分气体污染物出口浓度与吸附时间存在固定的关联,对工业放大及生产应用具有实际的指导意义。（4）原位红外结果表明SO2和NO在Ni0.83Mg0.17-MOF-74表面表现活跃,发生较强的化学吸附,CO则以物理吸附为主。O2和H2O的引入改变SO2、NO和CO在吸附剂表面的吸附物种从而促进共吸附。低温条件下SO2和NO在Ni0.83Mg0.17-MOF-74上相互作用形成中间体[SO3NOx],进而分解为SOx和NOx。推测出SO2和NO在吸附-解吸过程中相互作用存在2条路径。路径Ⅰ为NO促进SO2吸附,路径Ⅱ为SO2促进NO吸附,两者同时存在。（5）采用浸渍法对Ni0.83Mg0.17-MOF-74进行氨改性,结果表明0.2 mol/L的氨水改性后的Ni0.83Mg0.17-MOF-74共吸附脱除SO2、NO和CO的效果最佳,同时具有更为出色的抗氧抗水能力。
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