【摘 要】
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苯并三唑类紫外光稳定剂（benzotriazole ultraviolet stabilizers,BUVSs）是一类具有环境持久性、生物蓄积性和内分泌干扰效应的新兴污染物,在水环境和水生生物体内广泛检出。研究表明BUVSs的毒性效应具有结构依赖性,但其生物转化过程与毒性效应的关系仍不明确。本文以斑马鱼为受试生物,首先选取4种典型BUVSs（UV-234、UV-326、UV-329和UV-P）,在
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苯并三唑类紫外光稳定剂（benzotriazole ultraviolet stabilizers,BUVSs）是一类具有环境持久性、生物蓄积性和内分泌干扰效应的新兴污染物,在水环境和水生生物体内广泛检出。研究表明BUVSs的毒性效应具有结构依赖性,但其生物转化过程与毒性效应的关系仍不明确。本文以斑马鱼为受试生物,首先选取4种典型BUVSs（UV-234、UV-326、UV-329和UV-P）,在10μg/L浓度下对斑马鱼成鱼暴露28天,通过肠道组织病理学观察并结合不同组织（肾脏、肠道和血液）免疫相关蛋白的表达水平,评价不同结构的BUVSs对斑马鱼成鱼的免疫毒性。然后选择结构及毒性效应差异较大的2种BUVSs（UV-234和UV-326）,在100μg/L浓度下对斑马鱼胚胎暴露6天,通过代谢动力学和代谢组学分析,结合代谢产物鉴定和I、II相代谢酶活性检测共同探讨BUVSs在斑马鱼体内的生物转化过程,初步阐明BUVSs代谢特征及其毒性效应的关系。主要结论如下:（1）暴露28天后,除UV-326,其他BUVSs导致斑马鱼成鱼肠道出现杯状细胞减少、粘液增多、肠绒毛高度减小等现象;免疫相关蛋白（IL-17A,IL-22,Ah R,CYP1A1,Ig G和Ig-M）在不同BUVSs暴露后的表达情况存在差异,UV-234和UV-326暴露后引起Ah R和IL17/22的显著增加,UV-326、UV-329和UV-P均可抑制CYP1A1表达,可能引起代谢异常,导致免疫毒性和肠道损伤。（2）代谢动力学分析表明斑马鱼胚胎/仔鱼体内BUVSs的富集和净化阶段均符合一级动力学模型,且UV-234和UV-326生物富集系数BCFK分别为29.72和39.96 L/kg,UV-326的生物蓄积能力强于UV-234。（3）代谢组学分析中,100μg/L UV-234和UV-326处理组分别检测到252和198个差异代谢物,其中145个（47.5%）为共有差异代谢物,这些代谢物主要影响斑马鱼的能量代谢、氨基酸代谢和脂肪酸代谢等;通路分析表明UV-234和UV-326共同影响斑马鱼仔鱼c GMP/PKG通路,并且UV-234通过影响花生四烯酸代谢、脂质代谢引起活性氧增加,而UV-326通过影响能量循环干扰活性氧代谢导致氧化应激。（4）1和100μg/L UV-234暴露条件下,EROD荧光强度和CYP1A1酶活性显著增加,GST酶的活性显著降低;而100μg/L UV-326暴露后CYP3A4酶活性显著上调,GST酶和UGT酶的活性均显著降低。结果表明UV-234的I相代谢由CYP1A1介导而UV-326的I相代谢由CYP3A4介导,且UV-234和UV-326在生物转化过程中均可抑制Ⅱ相代谢酶的活性,但其影响的酶种类和抑制程度不同。综上所述,BUVSs对斑马鱼具有不同的免疫毒性效应,并导致肠道损伤。由于代谢动力学、代谢位点及代谢酶活性的差异,UV-234和UV-326的代谢途径不同,但两种化合物均可显著增加CYP酶的活性并抑制Ⅱ相代谢酶的活性,最终共同影响c GMP/PKG通路。本研究结果将为BUVSs的环境行为及生态风险评估提供毒理学依据。
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