掺杂碳纳米纤维的制备及其催化氧还原性能的研究

来源 :暨南大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:yuanjinxing1987
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燃料电池作为一种能量储存和转换装置,具有能量密度高,能量转换效率高,绿色环保等诸多优点,在未来的新能源领域有很大的应用前景。然而,燃料电池的阴极氧还原反应是一个非常缓慢的动力学过程,这严重地制约了燃料电池的工作效率,使其无法在商业上大规模的发展。为了加快燃料电池阴极的反应速率,一般都在阴极上使用催化剂。目前市场上公认的比较好的阴极催化剂主要是铂基催化剂,可是由于铂在自然界比较稀缺且价格昂贵,所以铂基催化剂也没有得到很好的发展。为了解决这些难题,就必须寻求其他价格低廉和性能优异的阴极催化剂。本文以细菌纤维素为碳源,利用简易快速的合成方法制备出碳纳米纤维复合物作为阴极氧还原催化剂,并对其进行物理表征和电化学性能测试。具体如下:(1)以细菌纤维素为碳源,氯化铁为铁源,磷酸为磷源,用简单浸渍和高温退火的方法成功地合成了铁磷掺杂的碳纳米纤维(Fe-P/CNFs)。通过SEM、TEM的表征发现,合成的铁磷掺杂碳纳米纤维依然保持着细菌纤维素原有的三维网状结构。这种特殊的网状结构有利于氧还原反应过程中氧气的扩散和电解液的渗透。XPS分析发现,铁磷掺杂碳纳米纤维中的P-C,Fe-O-P是催化氧还原反应的活性中心,对催化提高氧还原反应活性起了重要的作用。(2)由于细菌纤维素具有特殊的三维网状结构,采用细菌纤维素为模板,利用原位聚合的合成方法在细菌纤维素表面聚合一层聚多巴胺制备出氮掺杂碳纳米纤维(N-CNFs),然后使用简单的还原方法在氮参杂碳纳米纤维上负载金纳米颗粒制备出金纳米颗粒负载氮掺杂碳纳米纤维(Au-N/CNFs)。由于金纳米颗粒具有高效氧还原催化活性和稳定的电子层结构,所以Au-N/CNFs表现出了优异的氧还原催化性能和良好的稳定性。(3)以细菌纤维素为基材,引入三聚氰胺和硝酸钴后经过高温炭化制备出Co-N/CNFs。通过电化学测试确定了制备过程中Co-N/CNFs的最佳炭化温度和Co2+的加入量。XPS分析显示,掺入的钴能够提高N的含量,并且Co-N/CNFs中形成的Co-N和Co@CoO中心位点是促进氧还原反应的关键。
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