离子凝胶和水合物相变吸附处理含盐废水方法与机理研究

来源 :大连理工大学 | 被引量 : 2次 | 上传用户:dingwei1234
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在世界可持续发展面临“人口、能源、环境”三大问题的背景下,水资源短缺和水环境恶化已经成为全球性问题。如何解决经济社会发展与水资源供需的矛盾,实现水资源与社会、经济及生态环境的协调发展,成为迫切需要解决的重要课题之一。当前,废水处理与回用被普遍认为是解决水资源危机的重要手段。然而目前传统水处理方法存在过程复杂、二次污染、能耗高、普适性差等缺点。因此,本研究核心目标在于探索新型安全经济高效普适水处理方法以解决上述难题,基于具有高水蒸气吸附特性离子凝胶合成和高驱动力水合物客体分子(水合剂)筛选,提出了离子凝胶和水合物相变吸附处理含盐废水方法。通过多种方法和组分对比筛选,首次制备了具有良好性能的离子凝胶并分析了其含盐废水处理潜能;建立了水合物液相水吸附法含盐废水处理理论基础,首次实现了水合物液相水吸附法含盐废水重金属离子去除,分析了污染物浓度及种类、水合剂量对处理特性的影响机制,阐明了去除效率的控制因素和限制因素,对两种方法开展了技术经济分析。离子凝胶的物理化学性质是决定离子凝胶水蒸气吸附法含盐废水处理性能的最关键因素。针对这一关键问题,合成了 PEGDA基和硅基EMIM Ac离子凝胶。比较了紫外聚合、微波聚合和热聚合对PEGDA基离子凝胶制备的适用性,发现热聚合法能够在600C和30 min内制备具有良好水热稳定性、化学稳定性及表面形态结构的60.07 wt.%PEGDA基多通道离子凝胶,并且在90%湿度时,该离子凝胶的吸附量可达到143.41%,是硅胶的5.15倍,是活性炭的3.75倍。利用初始浸渍法,以Syloid 63FP和72FP二氧化硅纳米颗粒为固体基质,合成了硅基EMIM Ac离子凝胶。发现在低湿度下(40%RH),Syloid 63FP基离子凝胶的最大离子液体负载率为49.69wt.%,然而该离子凝胶在高湿度下(80%RH)存在离子液体泄漏和离子凝胶破碎问题。在低湿度和高湿度下Syloid 72FP基离子凝胶的最大离子液体负载率分别为59.98 wt.%和49.86 wt.%,并且50.14 wt.%Syloid 72FP基离子凝胶具有良好水热稳定性、化学稳定性及表面形态结构,在90%湿度时,离子凝胶的吸附量是硅胶的5.89倍,是活性炭的4.29倍。经过离子凝胶优选,以50 wt.%Syloid 72FP基EMIM Ac离子凝胶开展了离子凝胶含盐废水处理研究,发现每千克离子凝胶每天产水量可达到24.9 kg/(kg*d)。优选具有较大驱动力(常压,8.4℃)水合剂,以R141b为水合剂开展了水合物液相水吸附法含盐废水处理研究,发现残余溶液电导率随着水合物生成不断增大,并且水合物拉曼光谱中不存在离子的特征峰,分解水中盐离子浓度接近于零,证实了水合物的排他效应,提出了水合物生成边界层浓度梯度理论,发现边界层浓度随着初始浓度的增加不断增加,然而其与初始浓度的相对偏差却不断降低。发现在污染物浓度较高、水合剂量小的情况下去除效率较高,然而产水量和富集因子较小,并且水合物液相水吸附法含盐废水的离子去除效率和离子半径及电荷等无关。通过水合物微观结构观测解析了水合物固液分离前后的组分比例及赋存规律,发现夹液是水合物液相水吸附法含盐废水处理去除效率的控制因素,液胞是去除效率的限制因素。利用五种固液分离方法减少夹液提高去除效率,发现通过真空抽滤(1 min)离心(1580N和9 min)联合法,能够实现96.63%的去除效率。提出了适用于离子凝胶和水合物相变吸附处理含盐废水的经济分析模型,设计了相应的工艺流程,考虑了初始投资费用、利率、维护费及运行费(电费、化学试剂费、人工费),计算了两种方法的单位生产成本,发现离子凝胶水蒸气吸附法含盐废水处理的单位生产成本高于水合物液相水吸附法含盐废水处理,通过利用免费低温热源驱动的热泵技术制冷加热,可使离子凝胶和水合物相变吸附处理含盐废水单位生产成本极大降低,并且在此状况下,离子凝胶水蒸气吸附法含盐废水处理的单位生产成本低于水合物液相水吸附法含盐废水处理,通过技术分析对比,认为离子凝胶法具有较高的产水水质,水合物法具有更广泛的适用性和较低能耗。因此,离子凝胶和水合物吸附法能够实现含盐废水的经济高效处理,具有良好的应用前景,对于解决全球水资源短缺及水环境恶化具有重要意义。
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