类水滑石催化4-甲基愈创木酚选择性氧化制备香兰素

被引量 : 2次 | 上传用户:zhwenh_0421
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
香兰素可用作食品添加剂、医药中间体等。目前工业上,香兰素的合成方法集中在强碱条件下金属盐催化的4-甲基愈创木酚法,然而,催化剂的大量消耗、难以重复利用以及反应较低的转化效率严重限制了4-甲基愈创木酚法的发展。鉴于此,本论文利用层状及插层结构的水滑石材料作为多相催化剂,在实现4-甲基愈创木酚到香兰素的高效转化同时,实现了催化剂的重复利用。主要研究成果如下:1、利用碳酸根插层水滑石为多相催化剂,通过调变碳酸根插层水滑石层板组成元素的种类(Co、Ni、Fe、Sm、Ce、Mn、Al)和比例,改变Co活性组分的电子结构,研究其对4-甲基愈创木酚选择性的影响。研究发现,改变层板活性组分元素种类的时候,不同助活性组分元素的加入改变了主活性组分Co元素的电子云密度,使得Co元素的电子结合能发生了变化,从而使得催化剂中Co2+/Co3+的比值发生了变化:加入Ni元素使得催化剂中Co2+/Co3+的比值升高;加入Fe元素使得催化剂中Co2+/Co3+的比值降低;加入Ce元素使得催化剂中Co2+/Co3+的比值降低;加入Sm元素使得催化剂中Co2+/Co3+的比值升高;反应物4-甲基愈创木酚的转化率随着催化剂中Co2+/Co34’比值的增加,呈现先增大后减小的趋势。Co-Ni-Al-CO32--LDHs (Co:Ni=1)和Co-Ni-Fe-CO32--LDHs (Co:Ni=4)催化的反应,在2h的反应时间内,反应物4-甲基愈创木酚的转化率接近100%。2、利用十二烷基磺酸根插层水滑石为多相催化剂,通过调变插层水滑石结构层板组成元素的种类(Co、Ni、Fe、Sm、Ce),改变Co活性组分的电子结构,利用层间十二烷基磺酸根阴离子提供的疏水环境进一步提高产物香兰素的选择性。研究发现,改变插层水滑石结构层板活性组分元素的种类的时候,不同助活性组分元素的加入改变了主活性组分Co元素的电子云密度,使得Co元素的电子结合能发生了变化,从而使得催化剂中Co2+/Co3+的比值发生了变化:加入Ni元素使得催化剂中Co2+/Co3+的比值升高;加入Fe元素使得催化剂中Co2+/Co34的比值降低;加入Ce元素使得催化剂中Co2+/Co3+的比值降低;加入Sm元素使得催化剂中Co2+/Co3+的比值升高;反应物4-甲基愈创木酚的转化率随着催化剂中Co+/Co3+比值的增加,呈现先增大后减小的趋势。与层间为碳酸根的层状水滑石结构相比较,十二烷基磺酸根提供的疏水环境提高了产物香兰素的选择性。十二烷基磺酸根插层的水滑石Co-Ni-Fe-DS-LDHs(Co:Ni=4)催化剂不仅表现出较好的催化活性,而且在重复使用中,表现出较好的稳定性。
其他文献
目的:观察四逆散合左金丸方治疗反流性食管炎(RE)的临床疗效,探讨其作用机制,为临床治疗提供更安全有效的治疗策略。方法:1.将2013年1月至2014年1月在成都市中西医结合医院名医
词块这一概念是由Becker(1975)首次提出的,之后便被广泛应用于语言教学领域,来解释语篇中频繁出现的成串语言结构。近年来,随着语言学和语料库的发展,词块在二语习得中的地位和作用
改革开放以来,上海市经济社会的持续发展导致了学生物质文化水平大幅提高,而新的生产和生活方式也造成了上海市中小学生体育活动时间的减少和体质健康水平的下降。近些年来上
在菠菜全基因组中鉴定了菠菜(Spinacia oleracea L.)乙醇酸氧化酶(GLO)家族成员,并对其理化性质、亚细胞定位、基因结构、保守基序、同源关系及基因表达进行了分析,发现菠菜
《合同违反行为监督处理办法》将维护当事人权益也纳入其立法目的之中,存在立法目的不当和公法私法不分的问题,将无权代理、自始履行不能等作为欺诈行为处理也并非妥当。
本文首先通过当前动物遗传学教学工作中存在的普遍性问题进行总结分析,并通过本人在实际教学工作中的实践经验进行策略浅析,教师在实际教学工作中需实现教学内容的合理优化、
作为唯一一家接受中央政府直接领导的省部级企业,中国主权财富基金(CIC)备受世人关注。中国主权财富基金成立于2007年,成立之后屡屡对外投资,结果却屡屡受挫不尽人意,其中原
采用共沉淀法制备铜改性MgAl类水滑石(CLDH),并对制得的CLDH进行结构表征。结果表明,铜镁比(摩尔比)为0.1、450℃下焙烧4h时制得的CLDH层状结构相对维持的最好,BET表面积、孔
南水北调工程是从根本上解决我国华北广大地区水资源严重短缺及地下水超采的一项具有重大战略意义的大型水利工程。东湖水库的兴建,主要是为了调蓄干线引江水量,解决干线输水
随着城市化建设进程加快,在城市规划、土地开发过程中要对已有房屋的土地进行拆迁,为安置被拆迁居民,需建造拆迁安置房以满足居住问题。拆迁安置房的建设作为民生问题能够体