随着特征尺寸的缩小,新兴先进材料及其构成的器件,在性能、稳定性等诸多方面受到界面的影响越来越显著。当界面在材料和器件中占据主导地位时,界面即是器件。因此,通过直接的原位表征在宏观和微观尺度下研究界面特性对先进材料的性质和先进器件性能的影响至关重要。本文以界面为核心研究问题,以高分辨拉曼光谱、原子级分辨率的透射电子显微镜等原位表征方法为依托,按照由材料、单一界面到多界面的界面复杂度依次上升的研究路线,分别对二维材料界面、二维材料/金属界面、金属/介质层/金属界面展开材料界面缺陷对二维材料的性质影响、单一界面对先进器件的性能影响以及多界面对具有金属/介质层/金属结构的阻变存储器的阻变性能影响等研究。本文的主要研究内容与结果如下:1.二维材料界面对二维材料性质影响的原位研究,特以二硫化钨为例。缺陷通过改变二硫化钨（WS₂）的能带结构,继而影响材料的光致发光（PL）特性。单层六边形WS₂的PL图谱中存在强度分布不均匀的现象。利用低倍透射电子显微技术（TEM）和扫描透射电子显微技术（STEM）实现在原子尺度下原位表征二硫化钨界面,并结合对STEM图中原子的衬度分析,发现硫替代钨的替位点缺陷的不均匀分布是导致上述现象的原因。从原子尺度揭示了先进材料发光特性与点缺陷之间的相关性。2.二维材料/金属单一界面对二维材料器件电学性能影响的原位研究,特以石墨烯与金属的接触界面为例。石墨烯/金属界面是一种典型的二维材料与三维材料的接触界面。由于石墨烯的厚度仅数个纳米,石墨烯/金属界面就决定了石墨烯和金属构成的先进器件的器件电阻,从而决定了先进器件的电学性能。一般而言,根据金属在石墨烯/金属界面与石墨烯的界面相互作用,通常将金属分为物理吸附和化学吸附两种类型。通过原位电学及拉曼光谱对石墨烯/金属界面的表征,确认化学吸附金属与石墨烯形成化学接触界面可有效降低石墨烯/金属界面接触电阻,并改变石墨烯的声子振动模式和其拉曼特征峰。因此,采用高分辨率拉曼光谱可原位地快速区分石墨烯/金属界面的接触类型,为降低二维材料接触电阻,提高器件性能提供新思路。3.金属/介质层/金属多界面对阻变存储器（RRAM）阻变性能影响的原位研究,特以传统阻变存储器W/HfO₂/Al₂O₃/Al和基于有机金属卤化物钙钛矿的新型阻变存储器Ag/CH₃NH₃PbI₃/W等先进器件为例。导电细丝的形成或破灭发生在金属/介质层/金属界面。因此,金属/介质层/金属界面对RRAM的阻变特性有深刻的影响。（1）利用原位电学透射电子显微镜动态观察了W/HfO₂/Al₂O₃/Al界面在电场作用下的阻变过程。当在Al电极端施加正电压时,Al原子通过电化学迁移作用向W电极方向迁移;而当施加负电压时,Al原子也会通过电迁移作用向W电极方向迁移。然而非晶态、不平整的W/HfO₂/Al₂O₃界面无法阻挡Al原子的迁移。最终导致器件的不可逆阻变。由此,我们认为通过热退火工艺有助于提高界面的结晶性及其稳定性,从而有效提高先进器件的可靠性。（2）通过原位电学透射电子显微镜研究Ag/CH₃NH₃PbI₃/W的阻变过程,揭示了Ag离子和I离子迁移的阻变机制。该发现有助于理解基于有机金属卤化物钙钛矿纳米线的先进器件的阻变机制,为未来先进器件的应用提供科学依据。通过透射电子显微镜和拉曼光谱等原位表征方法研究先进材料与器件的界面特性,揭示界面对先进材料性质、器件性能的影响规律,为今后调节先进材料性质及器件性能提供新思路。