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我国东北重工业区污染土壤由于对人体健康和周边环境的危害性,已经成为一个被广泛关注的环境问题。目前我国土壤污染风险管控主要基于重金属总量浓度,然而土壤颗粒进入口腔后,人体内的重金属并不能被人体充分吸收和利用,因此明确重金属生物可给性影响因素的耦合作用,优选工业污染土壤重金属的体外模拟方法,以重金属生物可给性代替保守的传统方法总量/形态法进行人体健康风险评估更准确可靠,具有实际应用价值和成本效益。本研究以污染周期长、污染物复合且修复治理难的典型东北重工业场地——某有色冶炼加工厂为研究区,根据前期场地调查已布设点位的污染情况,选取0~2.5m深度内的6个点位共采集21个土壤样品,测定土壤理化性质、重金属总量和土壤溶液中阴阳离子含量,开展土壤砷的Shiowatana连续提取实验和SBRC、PBET、中国药典、UBM体外胃肠模拟提取实验,研究土壤中重金属污染物的环境行为与赋存特征,并用Visual MINTEQ模型验证;筛选出25个可能影响重金属生物可给性的环境因子(包括土壤理化性质、土壤中重金属的总量和形态)进行相关分析、冗余分析,根据逐步多元回归方法建立重金属生物可给性预测模型,从而揭示东北重工业区土壤典型重金属污染物的健康风险。论文主要得到以下结论:(1)土壤中超标元素包括铜、铅、砷,整体来讲超标率低;镉浓度较小,未超标。污染区域主要分布在生产车间和供暖动力车间,存在重金属复合污染;纵向上,土壤重金属浓度、水溶态砷、表层吸附态砷含量随着土壤深度增加先升高再降低,土壤重金属污染主要集中于0~1.3m深度内,并且大量重金属总量、活性重金属形态累积在主要为亚砂土的杂填土最深层(0.8~1.3m)。(2)水溶态砷、表层吸附态砷的主要影响因素是土壤粒径、电导率、p H、Ca2+、TAs、Na+。采用Visual MINTEQ中Gaussian DOM模型可以较准确地预测验证研究区土壤中砷的水溶态砷和表层吸附态砷形态分布,并验证砷的化学形态为As(V)砷酸盐。砷在胃肠中的生物可给量主要影响因素是表层吸附态砷、砷总量(TAs)、极细砂、铜总量(TCu);铅在胃肠中的生物可给量主要影响因素是铅总量(TPb)、TCu、电导率、Ca2+;镉在胃肠中的生物可给量主要影响因素是镉总量(TCd)、TPb、有机质、p H、阳离子交换量(CEC),主要影响因素总解释率达到了84.9%以上。(3)污染土壤中砷、铅和镉的生物可给量较大。镉、铅、砷重金属总量对其生物可给量影响都是最大的,土壤理化性质中粒径、电导率、p H对重金属生物可给性影响较大,重金属之间拮抗作用、协同作用也有较大影响。土壤p H升高时,重金属镉、铅、铜生物可给性降低,砷的生物可给性升高;土壤盐分即电导率与重金属镉、铅、铜生物可给性呈正相关,与砷生物可给性呈负相关;金属有效态含量多在极细砂中。土壤中铅、镉、砷在人体胃(BCG)、肠(BCGI)中的生物可给性预测模型为:BCG(Pb)=0.247 TPb-0.021电导率+0.934,BCGI(Pb)=0.010 TPb+0.201;BCG(Cd)=0.83 TCd-0.002电导率-0.436中粉+5.332粗粉-1.738,BCGI(Cd)=0.066 TCd+0.02 TAs-0.196;BCG(As)=-0.160+4.220极细砂+0.156 X2,BCGI(As)=0.076 TAs+0.719 X5-0.383。体外模拟方法中p H控制值是导致土壤砷生物可利用性差异的主要原因,有机组分是导致土壤铅、镉生物可利用性差异的主要原因。UBM方法得到的回归模型代表铅、镉的生物可给性,中国药典、PBET方法得到的回归模型代表砷的生物可给性。中国药典方法模拟本土人体胃肠道环境所得镉、铅、砷生物可给性浓度较低。(4)研究区土壤中存在较大的类金属砷致癌风险,存在镉致癌风险,存在铜非致癌风险。因此需要对土壤中砷、铜、镉进行修复后再开发利用,不需要对研究区土壤进行铅修复治理。根据重金属总量进行人体风险评估,高估了致癌风险CRois和危害商HQois,易修复过度;若基于重金属生物可给性进行健康风险评估,CRois、HQois的均值降低30%—86%。铅、镉的生物可给性采用UBM方法进行风险评价结果更安全准确,砷的生物可给性采用PBET方法进行风险评价结果更安全准确,或可保守地采用生物可利用率最大值进行评价修复,水溶态砷和表层吸附态砷总浓度也可以代替砷生物可给量进行人体健康风险评估。综上,本文系统研究了不同体外模拟方法、土壤理化性质、砷赋存形态以及重金属复合污染对工业污染土壤中砷、铅、镉生物可给性影响的耦合作用,并构造生物可给性预测模型,对准确评估人体健康风险具有重要意义。