【摘 要】
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高分子材料具有成本低廉、加工方便、绝缘性好、质量轻、耐腐蚀等特点,被广泛应用于航空航天、化工行业、能量储存、电子信息工业领域。然而,高分子材料导热性能较差,限制了其在相关领域的应用。采用高热导率微纳尺寸颗粒填充至高分子材料中,制备高导热高分子复合材料,已成为高分子材料应用领域拓展的关键。本文以高分子材料为基材,采用石墨烯纳米片（GNPs）、微米氮化硼（mBNNs）-纳米氮化硼（nBNNs）、微米G
【基金项目】
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2、NOx、PM） —体化控制技术研究及工程示范','3693','86_rJNg5XqNrrx7tt052UCGV2sYHjDLiUZEo7t4IsowS0ORzYJmJmg==');
">国家重点研究与发展计划（No.2016YFB0600700）,燃煤锅炉污染物（SO2、NOx、PM） —体化控制技术研究及工程示范
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高分子材料具有成本低廉、加工方便、绝缘性好、质量轻、耐腐蚀等特点,被广泛应用于航空航天、化工行业、能量储存、电子信息工业领域。然而,高分子材料导热性能较差,限制了其在相关领域的应用。采用高热导率微纳尺寸颗粒填充至高分子材料中,制备高导热高分子复合材料,已成为高分子材料应用领域拓展的关键。本文以高分子材料为基材,采用石墨烯纳米片（GNPs）、微米氮化硼（mBNNs）-纳米氮化硼（nBNNs）、微米GNPs-纳米BNNs,铜颗粒-石墨烯异构材料（Cu-rGO）、三维石墨烯（GF）-聚多巴胺修饰GNPs（GF-mGNPs）等为填料,通过在复合材料内构造填料连续结构形成导热通路,并结合降低界面热阻的方式,设计制备了一系列高导热高分子复合材料,研究了复合材料的相关性能。（1）以液相剥离法高效制备的GNPs为填料,聚四氟乙烯（PTFE）为基材,采用溶液共混结合冷压烧结法制备了高导热GNPs-PTFE复合材料。结果表明:基于材料微观结构及有效介质理论（EMT）模型分析,GNPs在PTFE基材中相互接触,构建了 GNPs连接的导热通路;当GNPs含量为20 wt.%时,GNPs-PTFE复合材料热导率为4.02 W·m-1·K-1,比纯PTFE提高1300%,相较于现有碳纳米填料氟塑料复合材料的热导率具有领先优势。此外,GNPs可有效提高PTFE基材的结晶度,并维持其良好的热稳定性。（2）以 mBNNs 和 nBNNs 为填料,制备了 nBNNs-mBNNs-PTFE 复合材料,通过控制mBNNs与nBNNs的质量比（mBNNs:nBNNs）,实现了对复合材料微观结构的调控,并研究了多种填料含量下,mBNNs:nBNNs对PTFE复合材料热导率的影响。结果表明:当BNNs总含量为30 wt.%时,mBNNs:nBNNs为5:5的情况下复合材料热导率最高,为1.46 W·m-1·K-1,比纯PTFE高356%;基于对复合材料中BNNs的微观结构观测,此时nBNNs恰好能够填补mBNNs之间的间隙,形成BNNs连续结构,进而在基材内形成大面积连续的导热通路。另外,nBNNs-mBNNs-PTFE复合材料具有优良的绝缘性能。（3）以微米GNPs和纳米BNNs作为填料,制备了 BNNs-GNPs-PTFE（BGP）高导热低介电复合材料。通过控制微米GNPs的含量（GNPs含量:1 wt.%）,构造了 BNNs包围微米GNPs的微观结构。结果表明:BGP复合材料具有优良的结晶度和热稳定性。当nBNNs-GNPs总含量为25 wt.%时,BGP复合材料热导率为1.41 W·m-1·K-1,相较于纯PTFE热导率提高了 340%;基于复合材料中填料的分布和改进的EMT模型分析,此时,复合材料内形成了GNPs搭接BNNs的连续结构,进而构建了导热通路,提高复合材料的热导率;同时,GNPs被BNNs阻隔,导致了 BGP复合材料具有低介电常数特性。在低介电常数高分子复合材料中,该BGP复合材料具有相对较高的热导率。（4）采用原位生长法,以氧化石墨烯（GO）和硫酸铜为原料,制备了Cu-rGO异构填料,以环氧树脂（EP）为基材,制备了 Cu-rGO-EP复合材料。结果表明,当Cu-rGO含量为10wt.%时,复合材料热导率为2.04 W·m-1·K-1,较纯环氧树脂提升了 974%;原位生长的铜颗粒位于rGO的连接处,填补rGO填料之间的空隙并起到桥梁作用,以“点-面”接触的方式构建了三维连续的导热通路;另外,铜颗粒与rGO间形成的金属键可有效减少填料间界面热阻,相较于直接混合法制备复合材料的热导率有显著的提升。（5）以三维石墨烯（GF）为骨架,结合聚多巴胺修饰的石墨烯（mGNP）,以聚偏氟乙烯（PVDF）为基材,制备了 GF-mGNPs-PVDF复合材料。结果表明:当mGNPs含量为6wt.%时,GF-mGNPs-PVDF复合材料轴向热导率达6.32 W·m·1·K-1,相较于PVDF基材和GF-PVDF复合材料分别提高了3411%和445%;GF在复合材料制备过程中会出现断裂等缺陷,通过mGNPs附着于GF表面可以有效修复GF中的结构缺陷,构建了三维网络结构,增加了复合材料中的导热通路;mGNPs与PVDF基材间形成氢键相互作用,可有效降低界面热阻,能够进一步提高复合材料的热导率。另外,GF-mGNPs-PVDF复合材料的拉伸强度和杨氏模量都高于GF-GNPs-PVDF复合材料。本文研究工作对高分子复合材料微观结构设计和导热性能提升机理研究具有重要的借鉴意义。
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