石墨烯，也称之为单层石墨，是具有单原子层厚度的二维碳原子晶体。石墨烯具有优异的电学、力学、热学和光学性质以及巨大的比表面积，在高新技术领域，如：光电子、能源催化、生物医学等方面展现出巨大的应用前景。本论文立足于石墨烯材料化学，对功能化石墨烯的制备、组装及其应用的一些关键问题进行了系统研究，具体内容和主要结果如下：通过对Hummers方法的改进，制备了具有很好水分散性和低晶格缺陷的温和氧化的氧化石墨烯。以此为石墨烯的前躯体，通过水合肼和氢碘酸的还原，制备了高导电的还原氧化石墨烯，其电导率分别为169和405S/cm，比相应的常规氧化石墨烯的还原产物高了2倍，可以与目前通过高温退火等后处理所获得的还原氧化石墨烯的最高电导率相比。通过π-π作用非共价功能化制备了还原氧化石墨烯的稳定单层水分散液。利用溶液的优异加工性，一方面通过抽滤诱导自组装的方法制备了大面积的柔性石墨烯自支撑膜，该膜具有层状微结构、高的力学性能和电导率。另一面通过旋涂的方式用石墨烯修饰染料敏化电池的对电极，可以显著提高对电极的电催化性能和整个电池的光电转换效率。通过水相自组装制备了还原氧化石墨烯与卟啉分子的复合物。发现并确证了还原氧化石墨烯通过静电与π-π作用的协同作用诱导卟啉分子发生构象的平面化。平面化的卟啉可以极大加速对镉离子的络合，从而实现了还原氧化石墨烯与卟啉的自组装体对镉离子的快速选择性光学检测。利用一步水热还原方法制备了还原氧化石墨烯的三维自组装宏观材料—石墨烯自组装水凝胶。该水凝胶是通过还原氧化石墨烯之间的π-π作用三维堆积而形成，具有高的力学强度、电导率和热稳定性，并作为超级电容器的三维电极材料展现出很高的比电容。利用DNA加热解旋的原理制备了氧化石墨烯/DNA自组装复合水凝胶。该水凝胶是通过DNA与氧化石墨烯之间的非共价作用使DNA桥连氧化石墨烯而形成，具有高的力学强度、突出的环境稳定性、高的染料吸附性能和自愈功能，拓宽了功能化石墨烯三维组装的方法和应用。