介孔氮掺杂碳材料的制备及其吸附性能研究

来源 :天津大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:wf3281124
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
吸附法具有操作简便、高效、适应性广、无二次污染等特点,是目前解决分离净化问题的有效方法。而开发具有高的吸附能力和再生性能的吸附剂是该方法的关键。介孔氮掺杂碳材料具备大比表面积、介孔结构以及表面活性官能团,被认为是一种理想的吸附剂,但其制备过程通常存在孔结构调控复杂、需要使用模板剂等限制。为解决上述问题,本文通过简单、高效的过渡金属离子催化有机小分子碳化方法,制备了一系列介孔氮掺杂碳材料,并实现了水溶液中的染料和过氧化氢溶液中杂质的高效吸附净化。
  首先,以均苯四甲酸和三聚氰胺交联产物为碳前体,通过改变制备过程中铁盐的加入比例以及焙烧温度,合成了一系列具有介孔结构的氮掺杂碳材料。铁盐对碳材料介孔结构的形成具有积极的作用,可以有效提升材料的比表面积和孔体积。同时,焙烧温度的升高有利于以上金属辅助碳化过程。有机染料分子吸附实验表明,制备的介孔碳材料的吸附染料过程符合拟二级动力学方程。在800℃焙烧温度及10%铁添加量条件下制备的介孔碳(MNC-10)对染料具有最好的吸附活性,如MNC-10对刚果红和酸性品红的吸附容量分别为1550mg/g和1456mg/g,明显高于市售活性炭和介孔碳材料。吸附后的材料通过磁分离和醇洗可以实现分离回收再利用,且在5个吸附-循环实验后仍能保持较高的吸附活性。
  随后探究了脱金属处理MNC-10对过氧化氢中杂质的吸附净化性能。通过调整吸附剂的用量能够有效地协调过氧化氢吸附净化效果与过氧化氢分解量之间的关系。其中,当MNC-10的用量为0.2g/L时,过氧化氢中TOC的平衡吸附浓度为10.53mg/L,吸附容量高达2128.5mg/g,过氧化氢的分解量为4.92%,吸附净化性能优越。此外,MNC-10对过氧化氢溶液中的部分金属离子以及酸根离子也有较好的吸附净化作用。
其他文献
过氧化氢(H2O2)是一种高效的绿色氧化剂,广泛应用于化学品合成、印染纺织、污水处理等领域。近来,氢氧直接合成过氧化氢作为一种简单、环保、原子效率高的合成方法,成为一大研究热点。目前催化直接合成过氧化氢面临催化效率低、金属流失等问题。为此,本文提出利用纳米片分子筛(HZSM-5 nanosheets)负载Pd纳米粒子,并进行了接枝和双金属Au-Pd调控修饰,以提高直接合成过氧化氢的催化性能。  本
学位
电解水制氢是获取清洁高效的氢能、解决全球性能源短缺问题的重要途径。然而,阳极发生的四电子析氧反应(OER)动力学迟缓成为了这一过程的主要瓶颈,导致实际所需要的电势往往远高于理论电势。为了克服这一能量势垒,设计和开发基于储量丰富的廉价非贵金属的电催化剂一直是该技术面临的一项重大挑战。本研究以极具优势的镍基材料研究对象,探究异质界面工程和表面氧缺陷策略及其协同作用对硫-磷掺杂Ni(OH)2纳米片性能的
学位
通过光电催化(PEC)将太阳能直接转化为化学能(如氢能)是当前能源可持续发展和环境治理的研究热点。但PEC水分解的效率受到光电阳极表面四电子水氧化过程的严重限制。因此,研究者重点关注高活性光电阳极设计与制备。α-Fe2O3作为候选光电阳极材料,具有很高的理论光电转化效率(12.9%)和光电化学稳定性。但α-Fe2O3也存在载流子复合率高等问题。为解决上述问题,本文通过调控α-Fe2O3表面无序层结
在全球能源危机、环境恶化的背景下,催化剂成为合成人类所需化学品和实现能量高效转化的关键。其中,CO2加氢反应将CO2转化为一氧化碳、甲烷、甲醇、乙醇等化学产品和燃料。在过去的三十年,CO2加氢催化剂体系获得了长足的发展。然而,探究CO2加氢反应依旧面临着表面物种多样、催化剂表面不稳定、反应路径不明确等诸多问题。特别地,由于理论建模过于简化,许多理论模型无法准确描述真实反应条件下反应活性位。催化剂模
学位
乙醇作为一种重要的清洁替代能源,可缓解大气污染以及我国对石油资源的依赖度。由煤基合成气出发,经二甲醚(DME)羰基化制乙酸甲酯(MA)、MA加氢制乙醇是一条新兴的乙醇合成路线。该路线不仅符合我国能源结构特点,同时还具有产物选择性高、反应条件温和及原料来源广泛等优点,发展前景广阔。由十二元环(12-MR)和八元环(8-MR)孔道组成的丝光沸石(MOR)催化剂对此工艺路线的关键步骤DME羰基化反应具有
学位
二氧化碳(CO_2)还原的研究受到广泛关注并取得许多进展。随着二氧化碳还原反应热力学与动力学研究的深入,使无机催化CO_2还原技术得到长足的发展并开发出多种性能优异的催化剂,在进行CO_2还原的过程中具有极高的能量转化效率。随着微生物固碳途径的揭示与基因工具箱的完善,生物催化CO_2还原技术不断成熟并取得突破。多种化能自养型微生物可以通过代谢氢气或甲酸获得还原力来进行CO_2还原,生产高附加值化合
学位
吸热型碳氢燃料燃烧前的裂解过程可以吸收额外热量,被认为是有效的冷却剂并广泛应用于先进飞行器的推进系统。在吸热型碳氢燃料的使用过程中,其各项性质从根本上取决于燃料的组成和结构。目前对航空燃料分子结构与裂解特性及热沉鲜有研究。本文采用HPPy-GC-MS/FID研究了多种航空煤油烷烃分子的高压裂解和热沉特性,为吸热型碳氢燃料的组分筛选和优化提供了数据支撑和理论基础。  在3.0MPa,500-750℃
学位
利用甲烷和二氧化碳干重整反应制备合成气是目前学术界研究的热点,此反应可以利用甲烷和二氧化碳这两种温室气体,并转化为碳氢比为1:1左右的合成气,从而更好的进行后续的费托合成等生产。以钙钛矿、硅酸盐等氧化物为代表的Ni基催化剂,由于其具有特定结构前体,因此可以有效的减小Ni颗粒的尺寸,提高Ni和载体之间的相互作用,因而,越来越受到学术界的关注。本论文主要针对用于甲烷干重整反应的介孔LaAl0.25Ni