CdS基块体光催化剂的制备及光催化产氢性能研究

来源 :广东工业大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:mxyyd
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
当今社会,资源紧张和环境污染问题日益严重,开发新型可再生清洁能源已势在必行。将取之不尽,用之不竭的太阳能转换为清洁、高效、可储存、可运输的氢能源,是实现人类可持续发展的重要手段。其中,在太阳光照射下,利用半导体作为光催化剂将水分解制取氢气,能有效地将太阳能转换成氢能加以储存,成为世界各国重视的研究课题。在目前广泛研究的半导体光催化剂中,硫化镉(Cd S)由于对太阳光有较高的利用率及相对于水分解的合适的能带结构,近几十年来,在Cd S光催化分解水制氢领域吸引了广泛兴趣。但是Cd S单独使用时光生载流子容易复合导致产氢效率低下,且存在严重的光腐蚀现象,极大地限制了其广泛使用。因此,科研人员通过结构与形貌调控、负载助催化剂、与半导体复合等多种方法对Cd S进行改性,减缓其光生载流子复合,抑制光腐蚀现象,从而提高其光催化产氢性能。然而目前所报道的Cd S基光催化产氢系统,光催化剂与助催化剂通常是分别合成,在应用前还需要进一步结合,工艺复杂;此外,绝大部分所得光催化剂/助催化剂产氢体系为粉末形式,使用中需要外力搅拌,且使用后不利于回收,限制了其实际应用。针对以上挑战,本研究致力于开发一种新型的光催化剂制备策略,拟在合适的基底上原位制备出具有优异光催化产氢性能、使用方便且便于回收的Cd S基块体光催化剂,对其光催化产氢性能及产氢机理进行研究。具体内容如下:(1)以钛网(Ti)作为光催化剂生长基底,通过一步恒电位沉积法在钛网上原位制备出一系列硫化镉-硫化钼复合物块体光催化剂(a-MoSx-Cd S/Ti)。该块体催化剂使用方便,便于回收,展现出优异的光催化分解水产氢性能。在可见光的照射下,7%a-MoSx-Cd S/Ti展现出最优的析氢速率4476μmol g-1h-1。通过在其表面溅射适量Pt颗粒后,其最优产氢速率可进一步提高至17413μmol g-1h-1。其优异的光催化产氢性能可归因于当作为助催化剂的a-MoSx引入后,由于a-MoSx与Cd S间紧密的界面接触和其优异的产氢催化活性,光生电子容易从Cd S转移到a-MoSx上的析氢活性位点,促进光生电子-空穴对的有效分离和转移,并高效参与催化产氢反应。(2)以钛网作为光催化剂生长基底,综合利用水热和化学气相沉积法在钛网上原位生长出一系列具有空心状微米棒阵列结构的硫化镉-硫化镍复合物块体光催化剂(Ni S2-Cd S/Ti)。该块体催化剂使用方便,便于回收,展现出优异的光催化产氢性能。在可见光的照射下,0.8%Ni S2-Cd S/Ti展现出最优的光催化产氢速率2742μmol g-1h-1。其优异的产氢性能可归因于(1)Ni S2与Cd S微米棒两者间紧密的结合,有利于光生载流子的分离及传输,(2)Cd S-Ni S2微米棒阵列有利于入射光多次反射,增强光的吸收及利用率,以及(3)Cd S微米棒一维结构有利于电子传输。(3)以碳布(CC)作为光催化剂生长基底,综合利用水热和化学气相沉积法在碳布上原位生长出一系列具有空心状微米棒阵列结构的硫化镉-硫化钴块体光催化剂(CoS2-Cd S/CC)。该块体催化剂使用方便,便于回收,展现出优异的光催化分解水产氢性能。在可见光的照射下,1%CoS2-Cd S/CC展现最优的析氢速率16608μmol g-1h-1。其优异的产氢性能可归因于(1)CoS2与Cd S微米棒两者间紧密的结合,有利于光生载流子的分离及传输(2)Cd S-CoS2微米棒阵列有利于入射光多次反射,增强光的吸收及利用率(3)Cd S微米棒一维结构有利于电子传输(4)碳布强的吸热能力导致催化剂局部反应温度升高,增强产氢反应的速率。
其他文献
聚酰亚胺(PI)是一种具有芳香杂环结构的高性能工程塑料,这一结构使其具有优异的热稳定性、绝缘性能和良好力学性能等特点[1]。由于电机绕组需要承受长期的高频脉冲冲击,电场强度高,绕包材料绝缘的可靠性直接影响电机运行。近二十年来,随着我国科技进步,高铁动车技术水平急速提升,与此同时电气设备的发展也存在着不少新的技术问题。变频调速电机是整个高铁动车组核心部件之一,提升它的安全可靠性是工业界的研究热门话题
学位
羧酸铑(Ⅱ)是以羧酸基配体为桥连配体的双核铑(Ⅱ)配合物,其分子结构呈灯笼状,同时在分子内存在金属-金属键的相互作用,故表现出一些独特的性质和用途,尤其是在催化领域方面。羧酸铑(Ⅱ)能催化分解重氮化合物并形成金属卡宾,从而进行有机分子的C-H插入、N-H插入、C-C插入、环丙烷化等反应,其作为催化剂已在大量重要药物(如抗菌药和抗癌药物)的生产中得到应用。羧酸铑(Ⅱ)的轴向存在配位不饱和位点,可以与
学位
近年来随着人们对可持续发展等关键问题的关注,各国对于清洁能源设备的需求也日益增长,金属-空气电池由于其较高的理论能量密度、放电产物污染小以及价格相对较低等优势越来越受到各国的重视。空气电极作为金属-空气电池中关键的材料,对电池的性能起着着至关重要的作用,但考虑到氧还原和氧析出动力学过程缓慢,开发一种廉价高效的催化剂对金属-空气电池的应用有着重要的意义。在众多的候选电催化剂中,金属-氮-碳催化剂由于
学位
间接间隙半导体卤氧化铋BiOX(X=Cl、Br、I)由[Bi2O2]2+层和双卤素原子层在C轴上交错排列,形成独特的层状结构。其中BiOCl禁带宽度较大只能响应紫外光,BiOI光生空穴和电子复合效率较快均不利于光电和光催化性能的提升。通过改变卤氧化铋中卤素原子的化学计量可以显著调整其能带结构,所以我们设计了卤氧化铋中的Cl/I为8:2的复合半导体纳米材料以调整其光学带隙,使其光谱响应范围拓宽到可见
学位
面对逐渐恶化的环境和短缺的能源等压力,新能源汽车渐渐进入人们的视线中,部分国家开始给予了鼓励使用政策以及发布禁售燃油车的计划,电动汽车被视为解决上述问题的有效方法。于是,动力电池技术得到迅速发展,纯电动汽车将成为主流。然而,近些年来,作为电动汽车(EVs)的核心部件,动力电池冒烟、自燃等安全事故频发,这主要是因为电池模组在快充快放或长时间运行过程中,电池产生的热量不能及时散出,模组过高的温度或温差
学位
动力电池组作为电动汽车的关键部件,其热安全问题一直困扰着学术界和工业界。如果电池温度不在最佳范围内或模组内部温差(ΔT)过大,会产生一系列负面影响。因此,电池热管理(BTM)系统被开发出来用以控制电池模组的温升和温差。在众多的BTM系统中,基于相变材料(PCM)冷却的被动温度控制技术因其安装简单、冷却性能优异而得到广泛的研究。在工程应用中,PCM通常与导热剂和聚合物骨架等形式的成型组分结合,以克服
学位
金基合金具有良好的导电性能及耐腐蚀性能,常作为滑动电接触材料应用于航空航天精密导电滑环。但传统金基合金存在着强度、硬度低,磨损率高等缺陷,在摩擦滑动过程中极易形成塑性长条状磨屑,导致环间短路引起滑环故障,因此刺激着具有优良综合性能金基合金的进一步开发。通常来说,添加元素的种类和含量直接影响着金基合金的综合力学性能。在众多类型的金基合金中,添加Ni、Cu元素的Au-Ni-Cu合金因其具有良好稳定性与
学位
负极作为锂电(LIBs)的重要组成部分,其特性直接影响到整个电池的性能和安全性。其中,硅(Si)负极具有容量大、工作电位低、丰度大和产能大等优点,已成为极有应用前景的新一代负极材料。然而,硅负极较差的电子导电性和锂离子扩散能力以及锂化过程中剧烈的体积膨胀(>300%),都限制了硅负极的大规模应用。为提高硅负极材料的电子传导和锂离子扩散速率,并提高电极抗粉化性能,我们采用简单的机械球磨法制备类金刚石
学位
自从Liu和Cohen发现碳氮化物以来,人们对其进行了深入的研究。在近十几年里,石墨相氮化碳(g-C3N4)得到了迅速地发展。氮化碳具有优异的化学稳定性、超高硬度、低密度和生物相容性;因此,g-C3N4成为了光催化、表面改性、发光器件等最有前景的材料之一。由于其具有合适的能带结构(~2.7e V),以及较高的热稳定性和化学稳定性,这使其成为光催化研究中一种有吸引力的材料,然而直接合成的g-C3N4
学位
光子晶体(PCs)是由不同折射率的介质周期性排列而成的人工微结构,它特有的光子禁带能对可见光进行选择性反射,产生明亮的结构色。这些特性使其在显示、印刷、防伪等诸多领域具有广阔的应用前景。传统的胶体光子晶体(胶体晶)由微球密堆积而成的有序结构,但其机械稳定性差,不具备功能性,限制了胶体晶的发展与应用。我们通过溶剂选择性挥发并结合光固化策略,制备了一系列具有自支撑和溶剂响应特性的胶体晶材料,并将其用于
学位