【摘 要】
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近年来随着人们对可持续发展等关键问题的关注,各国对于清洁能源设备的需求也日益增长,金属-空气电池由于其较高的理论能量密度、放电产物污染小以及价格相对较低等优势越来越受到各国的重视。空气电极作为金属-空气电池中关键的材料,对电池的性能起着着至关重要的作用,但考虑到氧还原和氧析出动力学过程缓慢,开发一种廉价高效的催化剂对金属-空气电池的应用有着重要的意义。在众多的候选电催化剂中,金属-氮-碳催化剂由于
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近年来随着人们对可持续发展等关键问题的关注,各国对于清洁能源设备的需求也日益增长,金属-空气电池由于其较高的理论能量密度、放电产物污染小以及价格相对较低等优势越来越受到各国的重视。空气电极作为金属-空气电池中关键的材料,对电池的性能起着着至关重要的作用,但考虑到氧还原和氧析出动力学过程缓慢,开发一种廉价高效的催化剂对金属-空气电池的应用有着重要的意义。在众多的候选电催化剂中,金属-氮-碳催化剂由于成本相对较低、活性能够媲美贵金属催化剂而受到广泛的关注。本研究了两种金属-氮-碳材料调控活性位点的策略综合提升金属-空气电池的放电性能,并阐释其氧还原催化机理。本文的具体研究工作如下:（1）将三聚氰胺和乙二胺与Co2+、Fe3+和Zn2+螯合物进行高温热解,在没有使用硬模板的情况下合成了一种具有Co Fe纳米颗粒与Co/Fe-Nx位点共存,同时具有分级多孔结构（高大孔比例）的碳负载过渡金属材料。独特的组织结构有利于暴露出更多的催化活性位点和加速反应中间体的传输。在0.1 M KOH和3.5 wt.%Na Cl溶液中都表现出优异的氧还原活性,半波电位分别为0.91 V（vs.RHE）和0.61 V（vs.RHE）。通过将该催化剂组装成铝/镁空气电池发现其各方面性能都优于商业Pt/C组装的电池,铝-空气电池和镁-空气电池的峰值功率分别为271.2 m W cm-2和24.5 m W cm-2,铝-空气电池在100m A cm-2电流密度下该催化剂平台电压为1.4 V远高于Pt/C的1.3 V。（2）将柠檬酸与钴离子/锌离子形成凝胶并在Co Zn-柠檬酸链之间填充三聚氰胺,煅烧后得到表面均匀分布Co3Zn C纳米颗粒和绒毛状碳纳米管的多孔碳材料。在0.1 M KOH中半波电位为0.88 V（vs.RHE）与Pt/C相近,将其组装成锌-空气峰值功率为140m A cm-2远高于Pt/C,且在循环充放电350小时的过程极化没有明显增加。通过表征与分析,Co3Zn C纳米颗粒在其中起到十分重要的作用,碳化钴掺杂锌后电子结构发生了改变,提高了材料氧还原活性。同时覆盖在基底表面的多孔结构和碳纳米管促进物质传输,对提高氧还原活性起到正向作用。
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