石墨相氮化碳（g-C3N4）是一种新型非金属聚合物半导体光催化剂,它不仅具有良好的可见光响应、优异的化学和热稳定性,且成本较低、制备方法简单,易于功能化,近年来已成为材料领域的研究热点,被广泛应用于生物传感、光电催化以及环境修复等领域。但传统g-C3N4能带较宽,可见光吸收范围较窄,比表面积较低,光生电子/空穴易复合等一系列问题严重限制了g-C3N4的发展和实际应用。为此,人们在金属、非金属元素掺杂,有机小分子共价修饰,g-C3N4形貌、结构控制剪裁以及与其它半导体复合构筑异质结等方面做了大量的尝试以改善g-C3N4的相关性能。尽管一系列高水平的研究成果被陆续报道,但受g-C3N4固有sp~3-N连接单元化学结构的限制,很难从根本上解决g-C3N4所面临的上述难题。因此,从本质上改变g-C3N4的相关结构,合理设计并构筑新型的碳氮材料可能是推动其发展和应用的必然选择。g-C3N4优异的稳定性和迷人的光电性能与其基本构筑单元s-三嗪/七嗪单元独特的芳香氮杂环结构密不可分。因此,基于s-三嗪/七嗪单元的结构,选择合适的桥联单元,通过合理的化学反应途径,有望构筑一类既保留g-C3N4优异性能,又克服其电子结构和载流子迁移、分离缺陷的新型碳氮材料。基于此,本论文从具有体相氮缺陷和氧掺杂g-C3N4的构筑入手,基于s-三嗪/七嗪单元前体与酰胺、酸酐和多元有机胺反应,构筑了一系列具有良好可见光响应和优异光催化性能的s-三嗪/七嗪聚合物光催化剂,并系统研究了它们的光催化性能。主要研究内容如下:1.体相氮缺陷和氧掺杂的多孔氮化碳（U/ACx）的构建及其光催化性能的研究将有机发泡剂偶氮二甲酰胺（AC）引入到氮化碳前体尿素（U）的热聚合中,通过共聚法成功构建了一系列具有体相氮缺陷和氧掺杂的s-七嗪基多孔氮化碳U/ACx,建立了通过改变AC与尿素的比例进而实现对体相氮缺陷和氧掺杂的调控方法。在氮缺陷约6.26%、氧掺杂量为6.15 at.%时,最佳样品U/AC0.5具有最高的光催化析氢和二苯肼氧化活性。通过考察U/AC0.5的光吸收特性、能带结构、表面特性、光电特性和缺陷特征等,阐述了U/AC0.5具有优异的光催化活性的根本原因。2.氧缺陷的聚酰亚胺（PI-Na HCO3）光催化剂的制备及其光催化性能的研究将无机发泡剂碳酸氢钠引入到s-三嗪单体三聚氰胺（MA）和桥联单元为均苯四甲酸二酐（PD）制备的聚酰亚胺（PI）的热聚合过程中,通过共聚法制备了一系列具有氧缺陷的s-三嗪基PI-Na HCO3光催化剂。建立了通过改变Na HCO3与PD的摩尔比进而实现对PI氧缺陷浓度的调节方法。最佳样品PI-Na HCO3（1:4）呈现出最优的光催化苄胺氧化和析氢活性。通过对PI-Na HCO3能带结构及苄胺氧化的活性氧物种分析,提出了氧缺陷对促进光生载流子分离和催化反应进行的机理。3.七嗪基多孔有机聚合物（POPs）的制备及其光催化性能的研究采用s-七嗪单体三氯七嗪（C6N7Cl3）作为前驱体,以哌嗪、对苯二胺、联苯二胺和4,4’-二氨基对三联苯作为桥联单元,成功制备了四种s-七嗪基多孔有机聚合物（POPs）,通过改变二胺连接体的长度和电子密度,实现了对POPs光谱吸收和能带结构的调控。实验结果表明,二胺连接体长度和电子密度最大的POP-4具有最优的可见光光催化苄胺氧化活性,且明显优于g-C3N4。通过DFT计算,进一步分析了s-七嗪基POPs的给电子能力及光生载流子的转移和分离机制。4.新颖的二维聚酰亚胺异质结材料PI-TDx的制备及其光催化性能的研究将染料中间体苝-3,4,9,10-四羧酸二酐（TD）,均苯四甲酸二酐（PD）作为桥联单元与s-三嗪单体三聚氰胺（MA）通过热聚合的方法成功制备了一系列新颖的s-三嗪基二维聚酰亚胺异质结PI-TDx,建立了通过调节TD的添加量进而实现对异质结光谱吸收和电子结构的调控方法。最佳样品PI-TD0.18对于环境污染物罗丹明B（Rh B）、甲基紫（MV）和Cr（VI）的可见光光催化降解活性明显优于其他材料。通过考察能带结构和活性物种捕获实验结果,阐述了PI-TD0.18光催化活性提升的根本原因。