典型城市和森林下垫面大气水溶性有机碳的干湿沉降观测研究

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有机碳是大气中普遍存在的重要组分,其浓度比大气中硝酸和硫酸的浓度要高。有机碳中的水溶性有机碳(WSOC)更是具有强烈的辐射强迫作用,是气候变化关注的热点。水溶性有机碳可以通过干湿沉降方式从大气进入地表环境,对生态系统产生深远的影响。据估计,全球水溶性有机碳湿沉降通量约0.5Gt,数量上相当于碳失汇的1/3。由于缺乏第一手观测资料,我国在水溶性有机碳沉降方面的研究极度匮乏。本研究基于中国生态系统研究网络野外站点长期采样和实验室化学分析,选取北京和千烟洲作为典型的城市和森林下垫面,使用降水被动采样器和安德森分级采样器分别研究2013年和2018年大气水溶性有机碳在降水和颗粒物中的浓度变化、分布状态及演变规律,定量研究大气水溶性有机碳通过降水和气溶胶两种途径沉降到地表生态系统的通量,旨在为评估我国大气水溶性有机碳沉降的生态环境效应提供科学基础。所取得的研究结果如下:(1)北京地区气溶胶中水溶性有机碳浓度冬季高于夏季,冬季水溶性有机碳主要分布在细粒径,夏季主要呈双峰分布,粗细粒径各有一个峰值。冬季水溶性有机碳粗细粒径和夏季细粒径和二次转化有较大相关性,夏季粗粒径主要和扬尘以及海盐粗粒子相关。千烟洲夏季水溶性有机碳浓度高于冬季,粒径分布都呈双峰分布。冬季细粒径与二次转化有关,夏季细粒径与生物质燃烧有关,冬夏季粗粒径主要与海盐粗粒子相关。(2)北京和千烟洲地区降水水溶性有机碳加权平均浓度均呈冬季>春季>秋季>夏季。后向轨迹分析结果显示,北京和千烟洲都受西北气团的影响较大。北京地区水溶性有机碳降水来源组成主要为二次转化。千烟洲降水来源组成主要为生物质燃烧和农业源。(3)北京和千烟洲水溶性有机碳湿沉降通量呈现不同的季节特点。北京夏季湿沉降通量最大,主要受降水影响。千烟洲冬季湿沉降通量最大,排放强度可能是控制千烟洲湿沉降量的主要因素。(4)北京和千烟洲干沉降通量在冬夏季都以粗粒径为主。千烟洲细粒径干沉降通量比例要大于北京,主要是因为下垫面不同导致千烟洲细粒径沉降速率要大于北京,并且千烟洲地区粗细粒径沉降速率相差较北京小。(5)北京干湿沉降的贡献情况为冬夏季都为干沉降贡献大,冬季主要是因为几乎没有降水,夏季则是因为大气WSOC浓度较高,且粗粒径占比较大。千烟洲地区干湿沉降的贡献情况为冬季干湿沉降占比相当,夏季湿沉降大于干沉降,主要是因为冬夏季降水量有差异,且干沉降速率在冬夏季也有一定差异,两者共同影响了干湿沉降的贡献。本文的创新之处在于:(1)系统性的研究了气溶胶中水溶性有机碳的粒径分布、形成机制和来源,并估算了其在城市和森林不同下垫面的干沉降通量;(2)将干沉降和湿沉降观测资料有机结合,研究了大气有机碳通过干湿沉降进入地表不同生态系统的总量及变化规律,为后续研究大气有机碳沉降的生态环境效应提供了科学参数。
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