自1991年首次被报道,染料敏化太阳能电池(Dye sensitized solar cells,DSSCs)便以其工艺简单、成本低廉和绿色环保等独特优势,跻身于最有希望实现商业化的太阳能电池之列。铂,因其优异的催化活性和导电能力,被认为是最理想的DSSCs对电极材料,但作为一种贵金属,其价格高、储量低且易被电解液腐蚀,这严重制约了 DSSCs大规模工业化的发展,因此探索价格低、活性高、且抗腐蚀的先进对电极对推动DSSCs的发展具有重大的科学价值和现实意义。目前,非铂对电极的开发主要集中在金属化合物、合金、聚合物和碳材料等。其中,碳材料成本低、来源广、导电性高、比表面积大且抗腐蚀,因而在对电极应用领域展现出广阔的前景。石墨烯,自2004年被报道以来,便因其独特的结构和超乎寻常的材料特性,一跃成为碳材料界的明星材料,并迅速在DSSCs的对电池研究中掀起一股研究热潮。本文采用杂原子掺杂的策略,用化学气相沉积法制备出一系列掺杂石墨烯,并将其作为对电极,应用于DSSCs。具体研究内容如下:1.以气相化学沉积法制备出高透光性的氮原子掺杂、硫原子掺杂和氮、硫双原子共掺杂的类石墨烯碳膜,并将其作为对电极应用于双面DSSCs。研究发现:由于氮、硫杂原子的正向协同作用,氮、硫共掺杂的类石墨烯碳膜展现出最优的电化学催化活性,并在模拟太阳光正面照射和背面照射中,分别取得了 4.22%和3.45%的光电转化效率;2.以多孔Mg3(P04)2为模板,用化学气相沉积法制备出高比表面积(1627.8 m2·g-1)的掺磷多孔石墨烯。由于其高的比表面积,使其拥有了丰富的电化学催化活性位点,而磷掺杂又进一步提升了其本征的电化学催化活性,在两者的协同作用下,基于掺磷多孔石墨烯的染料敏化太阳能电池取得7.08%的光电效率,达到了铂基 DSSCs 的 98.5%。研究结果表明,杂原子掺杂,尤其是杂原子共掺杂,可有效地提高石墨烯基材料的电化学催化活性;受限于其有限的活性位点,类石墨烯碳膜在应用于DSSCs对电极时,光电转化效率相对较低,但由于类石墨烯碳膜较高的透光性,使其在双面DSSCs的应用中具有独特的优势。同时,采用“高比表面积”和“杂原子掺杂”协同的策略,制备的掺磷多孔石墨烯,具有优异的电化学催化活性和充足的电化学催化活性位点,从而使其取得了与铂电极相当的光电性能。