介孔分子筛MCM-41基新型多位点离子液体复合材料的合成及协同捕获CO2性能

来源 :太原理工大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:wulizhu11
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CO2是一种主要的温室气体,其排放对地球造成许多不利影响。我国的CO2气体以燃煤电厂为主要排放源之一,因此,开展化石燃料烟气中CO2捕集与分离技术的研究,对于推动CO2减排,减缓气候变化,实现经济可持续发展具有重要意义。离子液体以其不挥发、循环稳定性好、结构可调等优点被用于CO2捕获。但其成本高、粘度大阻碍CO2的高效吸收,限制其工业应用。因此将离子液体负载无机多孔材料形成固载化离子液体具有实际意义。本文合成两种新型多位点协同作用的离子液体[P4444][2-Op]和[N4444][2-Op]并通过浸渍蒸发法负载于无机多孔材料MCM-41及扩孔型MCM-41(PE-MCM-41)形成复合材料具有高的CO2吸附量、好循环稳定性且快吸附速率。本文主要研究内容及结论如下:(1)以四丁基氢氧化磷([P4444]+)及四丁基氢氧化铵([N4444]+)为阳离子,2-羟基吡啶(2-Hp)为阴离子合成新型多位点功能化离子液体[P4444][2-Op]和[N4444][2-Op],并利用红外(IR)及核磁共振(NMR)对物质进行结构表征,证实成功合成离子液体。(2)采用浸渍-蒸发法将不同量的离子液体[P4444][2-Op]负载于载体MCM-41上制得复合材料(命名为PM-ws)。系统地考察复合材料的结构及性能。结果表明,分子筛MCM-41孔道内负载[P4444][2-Op]后仍保持有序介孔结构。复合材料PM-5具有较高热稳定性,热稳定性达420°C。(3)考察离子液体的负载量、吸附温度、CO2分压等对CO2捕获性能影响。结果表明,复合材料的CO2吸附量随[P4444][2-Op]负载量增加呈现先增加后减少趋势。通过协同效应作用,PM-5具有最高CO2吸附量可达1.21mmol/g。循环十次,吸附量仍为原来96%。低温和高分压对CO2吸附有利。(4)制备扩孔型载体PE-MCM-41,将[P4444][2-Op]和[N4444][2-Op]分别负载于PE-MCM-41形成复合材料PE-MP-ws和PE-MN-ws。复合材料仍保持较高热稳定性,PE-MP-5热稳定性仍为420°C;PE-MN-5到PE-MN-15的热稳定性增加到166°C。然而,PE-MCM-41具有较大的孔径及孔体积利于离子液体进入且保持较大的孔道结构,这有利于CO2吸附。PE-MP-10和PE-MN-15的CO2吸附量分别为为1.66 mmol/g和1.08 mmol/g。(5)PE-MP-10和PE-MN-15样品循环十次的CO2吸附量分别为原来的91%和89%,具有较好的循环稳定性。
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