水环境中天然有机质介导的纳米金生成及反应机制

来源 :中国科学院大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:y886520520886
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
天然有机质(NOM)作为一类成分复杂、结构不明的高分子化合物,广泛地存在水体环境中,能够还原水体中的金属离子,从而影响着金属离子在环境中的迁移转化过程。三价金作为一种贵金属离子,以一定浓度稳定地存在于地表水体中,因而在光照下会不可避免地与NOM发生反应,但具体作用基团尚不明确。在此背景下,本论文主要利用硼氢化钠(NaBH4)还原法处理七种NOM样品,选择性还原NOM中的羰基部分,探究含羰基官能团对该还原反应的影响。  利用紫外可见光谱(UV-vis)、透射电子显微镜(TEM)、X-射线能谱图(EDS)和动态光散射(DLS)手段证明并表征多种NOM在模拟太阳光下还原三价金(Au3+)生成的纳米金颗粒(AuNPs),对比NaBH4预处理前后NOM样品的反应速率,发现除去羰基后NOM的反应速率明显减慢。这一结果证实了NOM中含羰基部分是该反应的关键作用基团。利用模型有机小分子芳香酮体系和醌体系模拟天然有机质进行对比实验,发现NaBH4处理降低NOM还原Au3+速率主要是由于芳香酮部分被还原导致的。EPR实验也证实了NOM中含羰基部分在光激发下产生O2·-的重要作用,实验结果否定了已有研究中提出的NOM是通过酚羟基产生O2·-来还原金属离子的机理。同时,实验结果还进一步说明该光催化反应的机理可能涉及NOM中的酚羟基和羰基部分之间的电荷转移过程。  另外,本文研究了光照条件、离子强度、天然有机质这几种水体环境因素对氧化锌纳米颗粒(ZnO NPs)溶解过程的影响,以及NaBH4预处理NOM对其溶解ZnO NPs的影响。发现天然有机质溶解ZnO NPs能力与其酸性成正相关;光照对ZnO NPs溶解率无显著影响;NaCl的加入会促进溶解;另外NaBH4预处理后,NOM中部分含羰基部位会被还原成弱酸性的酚羟基,从而增大了NOM溶解ZnO NPs的能力。同时通过研究ZnO NPs共存情况下NOM光还原Au3+的情况,发现ZnO NPs的存在提高NOM还原HAuCl4生成AuNPs的速率,可能与溶液中已有ZnO NPs为AuNPs提供附着位点有关。
其他文献
党的十五大明确提出,要严格按照党章规定的标准严肃处置不合格党员。我们认为,新形势下严肃处置不合格党员工作应注意重点解决好以下几个方面的问题; 一、进一步明确新形势下处
本文论述了党的少数民族人事制度的内容与作用 ,阐述了培养与选用少数民族干部的意义和原则 ,提出了少数民族干部培养与选用的对策措施。 This paper discusses the content
本文以过氧化物为引发剂,采用反应挤出的方法,制备了甲基丙烯酸缩水甘油酯官能化聚丙烯,采用化学滴定法和红外光谱法均证实了接枝共聚物的存在,并研究了反应条件对PP-g-GMA接
在马克思恩格斯撰写的那部震惊寰宇的《共产党宣言》中,有这样一句名言:“共产党人为工人阶级的最近的目的和利益而斗争,但是他们在当前的运动中同时代表着运动的未来。”
作为21世纪最重要的25个科学问题之一,化学自组装受到了广泛的关注。因为相比于小分子自组装体(如表面活性剂形成的胶束),嵌段聚合物自组装体具有分子结构可设计性高、易于功能化
有序排列的联乙炔分子,在紫外光照射下发生聚合。聚联乙炔的线性骨架的离域π电子,在可见光区产生π-π*跃迁,显示特有的蓝色。聚联乙炔传感器表面的分子识别反应,可以引起聚联乙
聚合物电解质在制备高能密度全固态锂电池、光电化学器件、气体传感器和电化学半导体等器件显示了重要的应用前景,成为近期的研究热点之一.然而,人们目前对聚合物电解质中离
Elective culture of Acidithiobacillus ferrooxidans and Acidithiobacillus thiooxidans in 9K medium modified with pyrrhotite was studied.Bioleaching of flotation
空心复合微球具有可调控的组成、结构以及空心尺寸等特性,在光学、热学、电学、磁学以及催化等领域具有广泛的应用。以纳米颗粒为稳定剂形成的Pickering乳液,提供了丰富的两相
批注式阅读,其实说起来并不是一种很新鲜的阅读方法。以《红楼梦》这篇经典的古典小说为例,脂研斋就对红楼梦作出过最早的批注,之后王祥夫、王瀣、周汝昌等人都批注过该小说。这些学者把阅读的思考展现在批注上,别人看到这些批注就能理解到他们对作品的看法。部分语文教师对批注式的阅读有错误的认知,他们觉得只有学者才有资格为作品作批注,初中生的语文知识积累不够,怎么可以为文章写批注?教师必须意识到,如果引导学生模仿