【摘 要】
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氢能作为一种清洁高效的新能源受到人们的广泛关注。电解水制氢通过阳极水氧化析氧反应(OER)和阴极水还原析氢反应(HER)来制备氢气，技术成熟且不产生污染，研究前景广阔。但电解水制氢由于正负极过电位的存在，产氢能耗高，加之目前商业通用催化剂多为贵金属催化剂，更是提高了电解水制氢的成本。因此研发一种高效稳定且廉价的电解水催化剂，一直是研究热点。本文制备了磷化钴复合氮掺杂还原氧化石墨烯(CoP@NRGO
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氢能作为一种清洁高效的新能源受到人们的广泛关注。电解水制氢通过阳极水氧化析氧反应(OER)和阴极水还原析氢反应(HER)来制备氢气，技术成熟且不产生污染，研究前景广阔。但电解水制氢由于正负极过电位的存在，产氢能耗高，加之目前商业通用催化剂多为贵金属催化剂，更是提高了电解水制氢的成本。因此研发一种高效稳定且廉价的电解水催化剂，一直是研究热点。本文制备了磷化钴复合氮掺杂还原氧化石墨烯(CoP@NRGO)析氢催化材料和钴铁双金属氧化物复合泡沫镍(CoFe2O4@NF)析氧催化材料，并采用XRD、SEM、TEM、XPS和电化学方法对其进行了表征和性能测试，以期替代传统贵金属催化剂，降低电解水制氢成本。
通过水热法和低温磷化法制备的CoP@NRGO复合材料呈现CoP纳米棒负载在片层NRGO的结构，在0.5MH2SO4溶液中表现出优异的析氢催化活性，当电流密度达到10mA·cm-2时，CoP@NRGO复合材料电极过电位为90mV，Tafel斜率为87mV·dec-1。这主要归因于RGO中氮原子的掺杂，以及层状NRGO基底和CoP纳米棒形成的结构有利于为HER提供快速的电荷转移，促进电解质的循环和H2的释放。
采用一步水热法制备了泡沫镍基(NF)钴铁混合氧化物(CoFe2O4@NF)复合材料。CoFe2O4以颗粒的形式聚集成空心球结构生长于泡沫镍基底上，其中空心球的直径约4μm，CoFe2O4的粒径约40nm。在1MKOH溶液中，CoFe2O4@NF复合材料作为析氧阳极，仅需293mV的过电位即可达到20mA·cm-2的电流密度，Tafel斜率为51mV·dec-1。即使是在10h的恒电位稳定性测试中，其电流密度也几乎未衰减。复合材料优异性能的原因在于其独特的结构使可其催化活性位点充分暴露，提高了反应物与活性位点接触的几率，促进材料表面生成的O2通过孔隙快速扩散到外界。同时CoFe2O4中含有大量氧空位，不仅提高了材料的导电性，还可以使带负电的OH-更容易被吸附在材料表面，从而促进OER的发生。
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