聚酰亚胺(PI)耐高、低温性能优异，耐腐蚀性能好，具有优良的机械性能，是综合性能最佳的聚合物之一，使得基于不同应用的聚酰亚胺复合材料成为研究热点。纳米碳材料具有优异的电学性能、机械性能以及特殊的纳米效应，成为功能性聚合物复合材料增强体的不二选择。而增强体的选择、表面处理，复合薄膜的结构设计、制备工艺等是制备高性能复合薄膜的重要因素。本文选择聚酰亚胺为基体，聚丙烯腈、碳纳米管、石墨烯三种材料为增强体，通过合理的表面处理、结构设计、制备工艺等，主要展开了以下几个方面的研究工作:　　1)通过不同的氨基化修饰方法分别制备了两种氨基化修饰的多壁碳纳米管:一种是常用的一步法，即直接将酰氯化的碳纳米管与4，4'-二氨基二苯醚(ODA)反应，得到氨基化碳纳米管(Di-MWNT);另一种方法是，先将酰氯化的碳纳米管与一端氨基被Boc保护的4，4'-二氨基二苯醚进行反应，然后脱去Boc保护基团，得到氨基裸露的碳纳米管(NH2-MWNT)。采用热重、XPS等手段定量分析碳纳米管中的氨基化程度，并通过TEM电镜观察两种碳管的微观形貌。UV-vis光谱中可以看出NH2-MWNT的分散性比Di-MWNT以及MWNT的分散性显著提高。调节聚酰胺酸的制备温度、单体比例合成聚酰胺酸溶液，用来制备高机械强度的聚酰亚胺复合薄膜。　　2)将不同含量的上述两种氨基化碳纳米管分别与聚酰胺酸溶液共混，通过流延法制备不同碳纳米管含量的碳纳米管/聚酰亚胺复合薄膜。通过SEM分析复合薄膜的微观形貌，可以发现NH2-MWNT在PI基体中的分散性明显优于Di-MWNT，并且NH2-MWNT能与PI基体形成较强的界面作用力。随着碳管含量的增加复合薄膜导电性能迅速增强。但是碳管含量较低时，相同碳管含量的NH2-MWNT/PI薄膜的导电性能比Di-MWNT/PI薄膜的导电性高出很多个数量级。并且少量NH2-MWNT的加入可以增强复合薄膜机械性能。　　3)基于碳纳米管的引入会增强材料的介电常数;同时为了降低由导电填料引起薄膜内部形成导电通路而产生的介电损耗。本论文从结构上阻断导电通路的形成，设计并制备由绝缘层-介电层-绝缘层组成的三明治结构复合薄膜，其中上下绝缘层采用纯PI，中间介电层为NH2-MWNT/PI复合物。并通过控制中间层NH2-MWNT/PI复合物中碳纳米管的含量，调节三明治结构复合薄膜的介电常数，最后成功得到高介电常数(31)、低介电损耗(0.0016)、高击穿强度(97.4±3.4 MV/m)的三明治结构复合薄膜，并且介电常数在较宽的频率范围内(1-1000kHz)变化较小。　　4)基于氧化石墨烯(GO)的引入会增强材料的介电常数，设计了氧化石墨烯为电介质层，制备具有以下结构的多层复合薄膜:PI层-GO层-PI层。中间层GO的含量通过调节GO溶液的浇注量来控制。为了让GO在中间层有序堆叠，采用稀溶液多次浇注的方法。中间层固定后，再次浇注聚酰胺酸溶液，可以使聚酰胺酸溶液渗透到中间层，并完全浸润中间层GO。通过该方法制备得到的复合薄膜呈现了高的介电常数(28)，较低的介电损耗(0.017)以及优秀的耐高温性能。此外，复合薄膜的介电性能可以通过控制中间介电层GO的厚度调节。　　5)基于聚丙烯腈受热发生环化反应，生成环化聚丙烯腈，带来结构和性能上的变化。制备了一系列不同固化温度以及聚丙烯腈含量的聚丙烯腈/聚酰亚胺复合薄膜。表征了复合薄膜的微观形貌、介电常数、热性能以及机械性能。结果显示聚丙烯腈在复合薄膜中形成连贯的网络状结构，并且不同固化温度下复合薄膜的微观结构发生明显变化，引起复合薄膜介电性能和机械性能的变化。