石墨烯薄膜的红外光电响应特性研究

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石墨烯由于其独特的电子结构,近年来成为红外探测的研究热点。本文采用还原氧化法制备了石墨烯薄膜及原型器件。研究了还原氧化石墨烯薄膜(RGO)的光吸收特性、能带结构演化和光电响应特性。进而构建了PbS量子点复合石墨烯的敏感材料及其光电响应器件,研究了其光电响应特性和响应机制。论文主要研究成果如下:(1)还原氧化石墨烯结构及其能带演变:采用Hummers法制备了氧化石墨烯,通过超声剥离和离心分离处理制备了稳定的氧化石墨烯分散水溶液;高温退火还原后,获得了不同温度下的氧化石墨烯,通过X-ray diffraction(XRD)、Fourier Transform infrared spectroscope(FTIR)、Raman等测试方法对其结构进行表征,并且利用TAUC法计算了还原氧化石墨烯的光学带隙。结果表明:(1)随着温度的升高,氧官能团的脱落顺序与温度有关,其中水中的O-H在150℃之前丢失,O-H(COOH)和C=O在150~230℃之间丢失,C-OH主要在150~230℃和230~400℃之间丢失。(2)利用TAUC法计算出不同还原温度下还原氧化石墨烯的光学带隙,并且发现光学带隙随温度的升高而逐渐减小,带隙的变化呈现阶梯状,实验证实了四个温度阶段下对应特定氧官能团的丢失,对应的带隙呈相同的阶梯状变化。(2)光电器件特性及其响应机理:分别基于Pt-RGO-Pt对称电极和Ag-RGO-Pt不对称电极器件,研究了电极材料对光电特性的影响。研究结果表明:非对称结构的响应优于对称结构,因为Ag和RGO之间的势垒因其功函数的匹配而形成,这使得电子空穴对更容易分离。此外,对于退火温度达到800℃的对称器件,响应时间从秒减少到毫秒,其响应机制从单一的光热效应变化为光伏与光热的复合效应,这与其带隙的演化相对应。(3)PbS量子点复合敏感材料器件及其响应特性:将PbS量子点滴涂到石墨烯表面,由于纳米材料的尺寸效应,极大的提高了敏感层的吸收能力;同时,由于PbS和石墨烯的功函数不同而在接触界面处形成内建电场,促进载流子的分离。测试结果表明:在980nm激光光源辐照下,器件上升时间缩短至0.3s,响应度达到7mA/W。此外,尺寸效应导致PbS量子点中激子的形成,内部电场的作用将这些电子空穴分离并形成光电流。论文实验证实了氧化石墨烯还原过程中光学带隙阶梯状变化的物理原因,以及和结构之间的直接联系,构建了非对称光电器件,研究了光学带隙和光电响应特性的影响规律,明确了其光电响应机制,为石墨烯在红外领域的光电探测应用奠定基础。
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