近十年来,多铁性物质由于具有多自由度存储功能而受到广泛关注。多铁材料主要是指某种物质或体系,它同时具有铁电性、铁磁性、铁弹性和铁螺旋性中的两种或两种以上的铁性性质。由于铁电性和铁磁性分别需要非占据的d轨道和占据的d轨道,这一要求使得铁电与磁性很难共存于同一种物质中。为此人们寻求新方案来得到多铁物质。本论文主要关注人工异质结多铁材料与结构有序及应变作用下的多铁性。一方面研究铁磁/铁电超晶格的铁电性以及磁性随铁电层厚度变化情况;另一方面,通过界面电荷重组在宽禁带材料/铁电物质超晶格中获得磁性以及磁电耦合;最后,探索通过A位有序的方式在磁性物质中得到铁电性,研究应变对铁电性调制作用。主要内容安排如下:第一章,首先从物质的多铁性出发,概述铁电性和磁性的基本概念及特征、几种典型的磁相互作用等,简单介绍单相多铁性的产生机制。通过具体的例子,介绍异质结超晶格所产生新奇的电子重组现象以及铁电体对电子结构的调制作用。阐述A位有序如何在一定的条件下诱发铁电性,论述在外界应变作用下钙钛矿物质的铁电性和磁序如何发生改变。第二章,简要介绍第一性原理计算的物理基础。从多粒子系统的薛定谔方程出发,经过一系列的近似得到密度泛函表达形式,简单介绍VASP软件包的用法和功能。第三章,以（YTiO3）2/（BaTiO3）n（YTO/BTO）超晶格为研究对象,研究面内双轴应变以及BTO厚度对YTO磁序的影响,同时研究BTO厚度对YTO/BTO超晶格界面电子及磁序的调制作用。结果表明,YTO在面内双轴应变的作用下,其磁序从铁磁性变为A型反铁磁序。当BTO的厚度为2个单胞层时,由于铁电性被抑制,加上界面量子隧穿效应,整个超晶格变为金属性,其磁性消失。而当BTO厚度为4个单胞层时,由于BTO的铁电性可以保持,并可对界面电子进行调制,使得超晶格在极化所指方向的界面处产生二维电子气,YTO的磁序依然为A型反铁磁序,且在界面处的BTO晶胞层也具有铁磁磁序。第四章,主要研究了（LaAlO3）m（PbTiO3）m（LAO/PTO）超晶格的磁电性以及一种新的磁电耦合行为。通过对具有n-p型界面的超晶格研究,揭示出在m<4时,不论PTO的初始状态是顺电还是铁电性,LAO极化断面所形成的界面场都会使PTO形成一个单向铁电畴,超晶格没有磁性。然而,对具有n-n型界面超晶格的研究却揭示出新奇现象。首先,当PTO厚度不超过3.5时,无论PTO的初始状态是顺电态还是铁电态,LAO的界面场效应都会使得PTO形成头对头的中心对称性畴结构。当PTO厚度超过3.5时,畴结构随PTO初始态不同而改变。初始态为顺电态时,保持头对头中心对称性畴结构;而初始态为铁电态时,畴结构却是非对称性的头对头形式。这是由于PTO铁电性与界面场在PTO两侧共同作用的结果。考虑磁自由度后,超晶格中会出现磁性,且最大磁矩总出现在畴壁处。另外,总的磁矩大小随厚度增加而减小。根据n-n型LAO/PTO超晶格的畴结构和磁性特点,可以利用外电场对PTO的铁电性进行翻转来调制畴壁,从而调制最大磁矩位置。考虑到磁性和铁电可调节性,最优的结构应该为m=4.5超晶格。通过对各种厚度超晶格的极化随厚度变化的梯度（dPiz/dz）与磁矩的平方（Mi2）的数据进行拟合,预测了一种新的磁电耦合行为。第五章,研究带有4f磁性元素Gd1/2Na1/2TiO3（GNTO）的磁性及如何通过结构有序排布得到铁电序,并研究如何利用应变对其铁电性进行调制。通过对A位有序稳定结构的研究,揭示其基态结构是A-O层与A’-O层在[010]方向交替排列的层状结构,这里的A和A’分别为Gd和Na元素。分析群结构可以揭示结构有序化后会具有铁电性。研究预言GNTO基态具有G型反铁磁序,不随应变而变化。张应力及压应力均可调节自发极化,调节幅度在应变±4%时可达到～50%。这种结构有序排列及应变对磁性与铁电性的调制作用为寻求新的多铁材料有一定启示作用。第六章,对本论文的总结和对下一步工作的展望。