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硫化氢气体是具有恶臭气味的一种有毒气体。硫化氢可以腐蚀管道和生产设备,以及可以引起中下游设备中的催化剂中毒。因此,在天然气投入加工使用之前,需对其进行硫化氢脱除处理。本文以分子筛MCM-41为载体,采用浸渍法制备了改性的分子筛MCM-41作为硫化氢吸附剂。通过热重-差热分析(TG-DTA)、X射线衍射分析(XRD)、傅里叶变换红外光谱分析(FT-IR)、比表面积测定(N2-BET)、扫描电镜(SEM)和透射电镜(TEM)对改性的分子筛MCM-41吸附剂进行表征。依次通入硫化氢、氮气和氧气并混合作为模拟原料气,在固定床反应装置中进行脱除硫化氢实验,考察了浸渍法制备的改性分子筛MCM-41吸附剂制备条件及工艺条件对硫化氢吸附脱除效果的影响,并对改性分子筛MCM-41进行了再生实验和吸附动力学研究。结果表明:(1)PEI/MCM-41分子筛吸附剂最佳制备条件和吸附脱硫工艺条件:PEI负载量30%,浸渍时间30 min,干燥温度100 oC,干燥时间为4 h;吸附温度25 oC,气速20 mL/min;此条件下饱和硫容和脱硫率最大分别为40.2 mg/g和42.1%。在氮气条件下,再生温度为250 oC,再生时间为3 h,再生3次之后,吸附剂仍然保持着优良的吸附脱硫性能。并发现对硫化氢的吸附动力学遵循Bangham动力学方程,并拟合得到了理想的吸附速率方程。(2)AAPTS/MCM-41分子筛吸附剂最佳制备条件和吸附脱硫工艺条件:AAPTS负载量20%,回流温度100 oC,干燥温度100 oC,干燥时间12 h;吸附温度为45 oC,气速20 mL/min;此条件下饱和硫容和脱硫率最大分别为46.6 mg/g和44.8%。在氮气条件下,再生温度为100 oC,再生时间为3 h,再生3次之后,吸附剂仍然保持着优良的脱硫性能。并发现对硫化氢的吸附动力学遵循Bangham动力学方程,并拟合得到了理想的吸附速率方程。(3)APTMS/MCM-41分子筛吸附剂最佳制备条件和吸附脱硫工艺条件:APTMS负载量30%,回流温度90 oC,干燥温度为20 oC,干燥时间为12 h;吸附温度45 oC,气速20 m L/min;此条件下饱和硫容和脱硫率最大分别为134.4 mg/g和54.2%。在氮气条件下,再生温度为150 oC,再生时间为3 h,再生3次之后,吸附剂仍然保持着优良的吸附脱硫性能。并发现对硫化氢的吸附动力学遵循Bangham动力学方程,并拟合得到了理想的吸附速率方程。